碳点/聚合物基质的复合、调控及其室温磷光性质的研究

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近年来,碳点(Carbon Dots,CDs)作为一种新兴0维碳基纳米材料,因其易制备易修饰,非常优异的光学性质和相对低的生物毒性等优点在各个领域中都得到了广泛应用。目前对其光学性质的研究大多专注于荧光性质,碳点的余辉性质还未获得充分地关注。传统的室温磷光材料多为各种无机盐和含稀土金属稀贵金属的金属配合物。这些材料虽然有着较长寿命和较高量子产率的室温磷光发射,但往往合成工艺复杂,价格昂贵,且因为含有稀贵金属不利于生物上的应用。碳点作为一种纯有机纳米材料,能够很好地克服传统室温磷光材料的种种缺点,成为新型室温磷光材料很好的备选材料。近几年报道的碳点基室温磷光材料取得了很大的突破,但仍存在很多问题亟待解决,例如:需要合成更加高度可控的碳点,碳点基室温磷光材料的发射机理尚有争议,缺乏对其磷光性能进行系统性地调控,对碳点和基质间的相互作用的研究等。基于这些问题,本论文主要通过分别对碳点和基质进行调节,进而调节碳点和基质间的相互作用,实现了对其室温磷光性质的调节,并对其室温磷光性质在时间分辨防伪领域做了应用探讨。本论文主要研究内容如下:(1)首次实现了聚苯胺量子点的室温磷光发射,并探索了适用于碳点基室温磷光材料的新基质。通过简单的室温化学湿法,制备了聚苯胺量子点。基于聚苯胺量子点的强氢键作用,将聚丙烯酰胺(PAM)和聚丙烯酸(PAA)及聚乙烯醇(PVA)作为基质,实现了聚苯胺量子点的室温磷光发射,最长的室温磷光寿命达到了652 ms。(2)分别对碳点和基质进行调控,实现了对碳点基室温磷光材料的磷光性能的微调,并实现了时间分辨的室温磷光防伪应用。得益于聚苯胺量子点室温湿法化学合成的简单易行,通过在单体上引入不同的官能团及调整单体的结构,合成了一系列性质相近的聚苯胺量子点。分别从碳点和基质的角度,对两者间的相互作用对磷光性能的影响做了较为系统的研究。实现了平均寿命从182 ms到652 ms的绿色磷光发射。利用这个性质,实现了时间分辨的室温磷光防伪应用。(3)探索了氢键作用和重原子效应对室温磷光性能的影响。分别在聚苯胺量子点的单体上引入氟原子和氯原子,获得了卤素掺杂的碳点基室温磷光材料。探索了氟原子带来的强氢键作用和氯原子带来的重原子效应对碳点基室温磷光材料的磷光性质带来的影响。
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