不同形貌TiO2基复合光催化剂的制备与表征

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本文致力于半导体复合光催化剂的催化性能、形貌、催化机理的研究。通过水热和sol-gel联合的简便绿色的方法合成了结晶度高,形貌优良的Ti O2/Zn O氧化物半导体光催化剂体系。使用X射线衍射、透射电镜、紫外–可见漫反射光谱、BET等手段对催化剂进行了表征。在紫外光照射下,以甲基橙溶液的光催化降解反应为探针,研究了Ti O2/Zn O复合光催化剂的光催化活性。运用水热法制备出纳米棒状的Ti O2薄膜,以此薄膜为基片进一步运用水热法来制备出不同氧化物以及不同形貌的半导体复合体系,并采用了扫描电镜,X射线衍射,紫外-可见漫反射对制备出的样品进行表征,探究晶体的生长机理和其他性质。以经典的Ti O2/Cd S半导体复合光催化剂体系,以贵金属Ag的定位沉积进行研究半导体复合光催化剂组分之间电子转移的规律,由于硫化物之间容度积常数的差别,导致了实验的失败,并总结了经验。接下来便用半导体物理的异质结原理对半导体复合光催化剂的机理进行了阐述。(1)运用水热和sol-gel联合法,制备了Ti O2与Zn O不同摩尔比的氧化物半导体复合光催化剂:Ti O2/Zn O、Ti O2/25%Zn O、Ti O2/50%Zn O。并对其进行了XRD、BET、TEM、UV-VIS等手段的表征,发现制备出的样品结晶度高,形貌优良。进一步对其进行了紫外光催化性能的研究,发现复合光催化剂的催化活性均高于纯Ti O2,但Ti O2/Zn O和Ti O2/50%Zn O两种摩尔比的催化效果却低于纯Zn O的光催化效果,Ti O2/25%Zn O这种比例的光催化效果最佳;运用了异质结的原理对这一现象进行了解释。(2)以参杂F的Sn O2玻璃(FTO)为基底,采用水热法制备了金红石相纳米棒状的Ti O2薄膜,以及Ti O2/Cd S、Ti O2/Zn O复合体系薄膜。对于单组分的Ti O2纳米棒薄膜,研究了在FTO玻璃片不同方式放置情况下,制备出了纳米棒排列不同的薄膜,并对其进行了原因分析。在Ti O2薄膜表面长出的Cd S颗粒,随着加热时间的增加,其形貌由颗粒状逐渐转变为棒状的Cd S,并且制备的复合的半导体薄膜具有吸收可见光的特征。在Ti O2薄膜表面长出的Zn O是由絮状的薄片构成,随着时间的增加Ti O2表面将全部被Zn O覆盖,且表面呈现出海绵状,进一步延长反应时间,表面海绵状的Zn O饱和,便随之产生六方颗粒状的Zn O散落在表面。(3)分别以经典的Ti O2/Cd S复合光催化体系为例来从实验方面和以半导体物理的异质结原理从理论方面来研究复合光催化剂具有高效光催化活性的原因。首先,实验是以贵金属Ag的定位沉积的方式,即在紫外光照射下,找出单质Ag颗粒沉积的位置来探究复合体系中电子转移的规律,进而解释复合光催化剂高效的原因,但由于贵金属硫化物与硫化镉的容度积常数的巨大差别,导致实验没有达到预期的目标,进而分析了背后的原因。根据半导体物理异质结原理阐述了氧化物半导体复合光催化剂的机理,由于在异质结区域形成了一个具有一定方向性的内建电场,能够从空间上有效分离光生电子和空穴,抑制载流子的复合,进而提高催化剂的效率。
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