【摘 要】
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CuZnSn（S,Se）4（CZTSSe）属于直接带隙p型半导体材料,具有良好的光电性能,吸收系数高达10~4cm-1数量级,其禁带宽度为1.0～1.5eV,接近太阳能电池吸收层理想带隙。此外,CZTSSe所含元素在地壳的含量丰富且安全无毒。使用柔性金属Mo箔作为CZTSSe的衬底具有成本低、延展性好以及与CZTSSe薄膜兼容的热膨胀系数等优点。然而,CZTSSe的高温硒化过程中大量的Se原子穿过
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CuZnSn（S,Se）4（CZTSSe）属于直接带隙p型半导体材料,具有良好的光电性能,吸收系数高达10~4cm-1数量级,其禁带宽度为1.0～1.5eV,接近太阳能电池吸收层理想带隙。此外,CZTSSe所含元素在地壳的含量丰富且安全无毒。使用柔性金属Mo箔作为CZTSSe的衬底具有成本低、延展性好以及与CZTSSe薄膜兼容的热膨胀系数等优点。然而,CZTSSe的高温硒化过程中大量的Se原子穿过CZTSSe薄膜与Mo发生反应,导致CZTSSe与Mo之间易生成Mo（S,Se）2界面层,阻碍了电子向Mo层运动,进而使得太阳能电池器件的转换效率受到影响。因此,需要通过界面调控来减小Mo（S,Se）2界面层厚度,进一步优化CZTSSe/Mo界面接触特性。本文采用溶胶-凝胶法及后硒化法在柔性金属Mo箔和镀Mo玻璃衬底制备CZTSSe薄膜,研究衬底对Mo（S,Se）2界面层生成的影响,分析界面层的生成原因;接着采用对金属Mo箔衬底进行预退火、Mo箔衬底化学抛光、在CZTSSe与Mo箔之间添加CuCrO2缓冲层或Mo缓冲层等途径来调控Mo（S,Se）2界面层的厚度。研究工作总结下:（1）研究衬底对CZTSSe薄膜及CZTSSe/Mo界面接触特性的影响。相同硒化温度下,Mo箔衬底CZTSSe薄膜的结晶度高于镀Mo玻璃衬底。随着硒化温度的升高,CZTSSe与Mo箔衬底界面处存在较厚的Mo（S,Se）2界面层,而CZTSSe与镀Mo玻璃衬底界面处未发现界面层。当硒化温度为550℃时,Mo箔衬底上CZTSSe薄膜表面颗粒均匀,薄膜平整且致密,CZTSSe/Mo（S,Se）2/Mo的电阻降低到10.5Ω。（2）采用金属Mo箔衬底预退火对CZTSSe/Mo界面接触特性进行调控。Mo箔衬底预退火可以减弱Mo（S,Se）2衍射峰的强度,使Mo（S,Se）2界面层厚度降低至0.85μm,CZTSSe/Mo（S,Se）2/Mo结构的I-V曲线斜率增加至0.18S。（3）研究金属Mo箔衬底化学抛光对CZTSSe薄膜及CZTSSe/Mo界面接触特性的影响。采用经过化学抛光处理的Mo箔衬底,可以降低Mo（S,Se）2界面层的厚度。当采用酸性条件的H2O2溶液对Mo箔衬底进行抛光处理时,Mo（S,Se）2界面层厚度降至5.01μm,此时CZTSSe薄膜与Mo箔衬底形成了最佳欧姆接触,CZTSSe/Mo（S,Se）2/Mo的I-V曲线的斜率为0.233S。（4）研究添加CuCrO2缓冲层对CZTSSe薄膜及CZTSSe/Mo界面接触特性的影响。随着CuCrO2缓冲层厚度的增加,Mo（S,Se）2衍射峰强减弱,Mo（S,Se）2界面层厚度降低,CZTSSe/Mo结构I-V曲线的斜率逐渐增大。当CuCrO2层厚度增加至113nm,未发现Mo（S,Se）2界面层,CZTSSe/Mo结构的电阻达到最小值1.02Ω。（5）采用在CZTSSe薄膜与Mo箔衬底之间添加Mo缓冲层对CZTSSe/Mo界面接触特性进行调控。添加一定厚度的Mo缓冲层能够有效减少Mo（S,Se）2界面层的厚度。当Mo缓冲层厚度为242nm时,通过SEM与EDS检测到CZTSSe薄膜与Mo箔衬底之间存在Mo缓冲层,无Mo（S,Se）2界面层。此时,CZTSSe/Mo结构I-V曲线的斜率达到最大值0.691S。综上所述,本文研究范围之内,在CZTSSe与Mo箔衬底之间添加CuCrO2缓冲层是Mo（S,Se）2界面层的最佳调控途径。当CuCrO2缓冲层厚度为113nm时,在CZTSSe与Mo箔衬底间未检测到Mo（S,Se）2界面层,使CZTSSe与Mo箔衬底的电学接触得到改善,I-V特性曲线的斜率为0.973S,CZTSSe/Mo结构的电阻降低至1.1Ω。
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