有机无机卤化物钙钛矿材料具有光吸收系数高,激子结合能相对较低,载流子迁移高且传输距离长,电子和空穴的双极传输等光学和电学特性,迅速成为太阳能电池领域的“明星”材料。近年来,钙钛矿太阳能电池发展极为迅速,短短几年之间传统结构钙钛矿电池最高认证效率已经达到22.1%,但是制备工艺简单、可低温成膜、无明显回滞效应等优点的倒置结构钙钛矿电池文献报道的最高效率只有20.3%,相比于传统介孔结构钙钛矿电池还稍显不足。在构成钙钛矿太阳能电池的关键材料中,钙钛矿活性层的成膜质量,电子和空穴传输层的选择和优化对于提升钙钛矿太阳能电池的效率尤为重要,因此一直是钙钛矿太阳能电池领域的研究热点。本论文首先通过溶剂工程方法,调控钙钛矿薄膜晶体成核与生长过程,从而制备均匀、致密、大晶粒尺寸的高质量钙钛矿薄膜。其次通过界面工程选择和优化新型空穴传输层,降低钙钛矿电池活性层与空穴传输层之间的能量损失,从而提高钙钛矿电池的光电转化效率。主要结果如下所示:(1)通过在一步法钙钛矿成膜工艺中使用仲丁醇作为清洗反溶剂,成功制备出平整、均匀且无针孔的钙钛矿薄膜。在钙钛矿薄膜制备过程中,仲丁醇被用来促使钙钛矿湿膜快速成核结晶以及调节预制钙钛矿薄膜中的前驱体ch3nh3i(mai)含量。相比于甲苯、氯苯和乙醚等被广泛使用的清洗反溶剂,仲丁醇具有无毒无害,制备薄膜重复性好,且制备过程不需要介孔支架辅助结晶等优点。此外,本文使用sem和xrd等表征手段,系统研究并揭示了仲丁醇控制钙钛矿薄膜的成核和结晶生长过程。最后,使用仲丁醇制备的倒置结构钙钛矿电池最高效率可达14.3%,而且没有明显的迟滞效应。(2)通过使用顺序热处理和溶剂退火的方法,成功制备出表面均匀并且大晶粒尺寸的ch3nh3pbi3钙钛矿薄膜。在薄膜制备过程中,改变预退火温度和溶剂后退火氛围等参数,可以对钙钛矿成膜质量和晶粒尺寸进行调控,使得不同厚度的钙钛矿薄膜都是由单层钙钛矿晶粒堆积而成,薄膜上下结晶一致,没有明显晶界存在。我们详细对比了不同质量的钙钛矿活性层对钙钛矿电池光伏性能的影响,并且发现当薄膜晶粒尺寸足够大时,钙钛矿电池性能不再受到钙钛矿活性层厚度影响,即使钙钛矿薄膜厚度增加到1μm,钙钛矿电池还拥有超过75%的填充因子和15.7%的光电转换效率。(3)通过使用聚苯乙烯(ps)微球作为模板制备纳米碗状多孔pedot:pss薄膜。通过系统表征和对比,我们发现在多孔空穴传输层表面沉积的钙钛矿薄膜,晶粒尺寸和质量都有明显提高。多孔结构还可以增加空穴传输层与钙钛矿活性层之间的接触面积,因此空穴收集能力也显著提高。使用多孔pedot:pss作为空穴传输层的钙钛矿电池最高效率可以从平面结构的15.33%提高到17.32%。使用界面工程的方法可以提高钙钛矿薄膜质量,这为钙钛矿电池性能提升打开新的思路。(4)分别使用PEDOT:PSS、PTAA:F4-TCNQ、PEDOT:PSS/PTAA三种空穴传输层制备钙钛矿太阳能电池。实验结果显示,相比于传统空穴传输材料PEDOT:PSS,使用PTAA:F4-TCNQ作为空穴传输层可以明显提高钙钛矿电池的开路电压。但是掺杂F4-TCNQ会在PTAA带隙之中引入杂质陷阱能级,造成空穴传输层界面能量损失,从而降低钙钛矿电池效率。为此,我们开发出PEDOT:PSS/PTAA复合空穴传输层,仅有2–4nm厚的PTAA既可以保证电池空穴传输效率,又可以避免掺杂F4-TCNQ引起的界面复合。基于PEDOT:PSS/PTAA空穴传输层的钙钛矿电池最高效率可达19.98%,这个效率说明PEDOT:PSS/PTAA是实现高性能钙钛矿电池的有效空穴传输层。