托贝莫来石型硅酸钙材料具有市场容量大、强度高、导热系数低、容重低等突出优势,在建筑外墙、工业炉窑等重要节能领域应用前景广阔。粉煤灰是我国主要固体废弃物之一,粉煤灰的大量堆积,给我国造成了严重的社会问题和环境问题。本研究以开发粉煤灰量大面广综合利用途径为出发点,并结合我国节能减排的重大需求,提出以粉煤灰为硅质原料采用动态水热法合成托贝莫来石晶体的新方法,重点研究粉煤灰合成托贝莫来石晶须的新工艺及反应机理。论文取得的主要创新性进展如下：(1)探索并优化了以粉煤灰作为硅质原料制备托贝莫来石晶须的新工艺,获得了最佳的工艺条件：Ca/(Al+Si)摩尔比1.0,反应时间5h,反应温度220℃,液固比30mL/g,搅拌强度为200～400rpm。在最佳条件下合成的托贝莫来石为晶须相互缠绕而成的球形二次粒子。(2)深入研究了机械活化对提高粉煤灰反应活性的影响机制。研究结果显示,机械活化作用后,粉煤灰比表面积大幅提高,反应活性点大幅增加,极大地提高了粉煤灰的反应活性,使合成的托贝莫来石晶型更加完整,晶须长径比变大,晶须相互缠绕形成的球形二次粒子表面更加光滑,二次粒子累计孔体积显著增大,这些变化非常有利于托贝莫来石制品绝热保温性能和强度的提高。(3)明晰了粉煤灰合成托贝莫来石的反应机理。在反应过程中,粉煤灰表面活性Si02优先和Ca(OH)2反应,生成C-S-H凝胶,同时在溶液中OH-的作用下,粉煤灰表面非活性Si02不断被活化,参与与Ca(OH)2反应；生长在粉煤灰表面的这些凝胶,在特定反应体系下,不断晶化、纤维化,并进而相互缠绕成球形二次粒子；粉煤灰中的A1由于与Si性质相似,可部分取代[Si04]4-中的硅,取代位置以Q2和Q3位置为主,取代量最高可达16%。由于铝的取代作用,使得这种含铝托贝莫来石耐热温度比纯托贝莫来石高出90℃。