金属离子Ta+与丙酮、甲醇反应的质谱研究

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团簇科学近半个世纪以来的飞速发展,受到了多领域多学科学者们的共同关注。过渡金属催化剂是复杂有机物制备不可缺少的物质,研究过渡金属与有机物的反应,可以帮助我们制备更加高效的催化剂。液相中由于溶剂效应的影响,我们不能清楚的了解过渡金属—有机物反应的机制。利用团簇科学,制备气相有机物团簇,为过渡金属—有机物反应的研究提供了新途径。  本实验基于飞行时间质谱仪,利用激光溅射—超声分子束技术产生有机物团簇和金属等离子体,在不同激光能量、激光延时和载气压力的条件下进行反应,对产物进行质谱检测,通过分析探究其反应机制。  第一章介绍了团簇科学的发展史和现状趋势,概述了制备团簇和对团簇进行检测的主要方法,以及本实验的研究意义、研究目的和本论文的主要内容。  第二章解释了实验原理,对实验装置进行了逐个说明,重点对反射式飞行时间质谱仪和激光溅射-超声分子束技术的原理和结构进行了介绍。进行了实验的前期准备以及调试工作确定最佳工作参数和定标。  第三章详细介绍了钽离子和丙酮团簇的反应,反应产物主要有Ta+(CH3COCH3)n、TaCO+(CH3COCH3)n以及TaO+(CH3COCH3)n几个系列,同时还观测到了质子化团簇 H+(CH3COCH3)n。分析Ta+(CH3COCH3)n可能是由钽离子直接和丙酮团簇碰撞产生的缔合物,而TaCO+(CH3COCH3)n以及TaO+(CH3COCH3)n是由Ta+(CH3COCH3)n分别脱去中性的C2H6和CH3CHCH2形成的。另外归纳分析了反应产物分别随激光延时、激光能量、载气压力的变化规律,并给出相应解释。  第四章研究Ta等离子体在气相条件下与甲醇的反应,得到反应产物的种类为Ta+(CH3OH)n, TaO+(CH3OH)n,推测Ta+(CH3OH)n是由钽离子和甲醇团簇直接碰撞缔合而成,而TaO+(CH3OH)n是脱去中性CH4得到的。同时探究了不同激光光强、延时以及载气压力条件下,反应产物的变化的规律。
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