施用不同有机物料对稻田系统甲基汞生成与富集的影响

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汞是一种高毒性的全球性污染物,可以多种形态存在于各种环境介质中,其中甲基汞(Me Hg)被认为是毒性最大的汞形态,水产品的消费已被证实是人体甲基汞暴露的主要途径。而近期有研究发现稻田是汞甲基化的热点区域,稻米具有较强的甲基汞富集能力,稻米食用也因此被认为是汞污染区人群甲基汞暴露的最主要来源。因此,稻田系统汞的甲基化,及甲基汞向水稻植株的迁移和累积备受关注。有机物料(如有机肥和秸秆)的施用是稻米种植中常见的农艺措施,其可改善土壤的营养条件和理化性质,有利于作物的生长。但是,有机质很大程度上也影响着土壤汞的环境行为,秸秆还田已被揭示可通过增加汞的生物可利用性及微生物活性来增加矿区稻田甲基汞的生态风险。而有机肥同样作为稻田系统常用的有机物料,其有机组成及腐解程度与秸秆有较大差异,施入后是否会影响稻田系统甲基汞的生成与富集却鲜有报道。因此,本研究采用盆栽实验,综合考察猪粪(PM)、鸡粪(CM)以及水稻秸秆(ST)施入后,不同水稻生长期(返青期、分蘖期、灌浆期和成熟期)土壤汞形态的变化及甲基汞的生成,以及不同生长期水稻各部位(根、茎、叶、稻壳及稻米)甲基汞累积特征。结果表明:1.不同有机物料的溶解性有机质(DOM)组分特征有较大差异,鸡粪DOM的自生源指数较高且芳香性更强,因此具有更高的生物可利用性及环境地球化学活性,而猪粪和秸秆DOM的分子量更大且亲水性更强,与汞结合后导致汞的生物可利用性降低。2.施入有机物料后在返青期均表现出具有促进土壤汞甲基化的作用,促进作用大小依次为CM>PM>ST处理,由于水稻的吸收,Me Hg含量均显著降低,成熟期时已无显著差异。与施入有机物料后的变化趋势不同,对照处理(CK)在返青期至灌浆期期间土壤中甲基汞含量逐步升高,在成熟期时显著下降。由于土壤中的总汞(THg)含量变化幅度较小,甲基汞占总汞比例(Me Hg/THg)主要受土壤甲基汞含量变化的影响,因此土壤中的Me Hg/THg比值变化趋势同甲基汞含量变化趋势基本一致。3.水稻返青期时CM处理土壤中的水溶态汞和酸溶态汞(Hg-wh)含量最高,ST处理最低,PM处理和CK处理基本相当,ST处理在分蘖期时显著上升,CK处理在整个水稻生长周期内逐步上升。水稻根部和穗中的甲基汞含量与土壤Hg-wh含量具有显著相关性,有机结合态汞(Hg-o)含量与土壤甲基汞及水稻甲基汞含量显著负相关。各处理土壤中强络合态汞(Hg-e)占比最高,在50%~75%,Hg-wh占比最低,在2%以下。4.水稻根中的甲基汞含量在返青期和分蘖期高于茎和叶,之后逐步下降。灌浆期时穗中的甲基汞含量依次为CM>CK>PM>ST处理,稻米中的甲基汞含量表现为CM处理显著高于CK处理(P<0.05),而PM处理和ST处理显著低于CK处理(P<0.05)。5.返青期和分蘖期富集系数(BCF)最高的部位是根,BCF值>10,远高于其它部位,说明水稻根在前中期对土壤中的甲基汞有极强的富集能力,CM处理高于其它处理。灌浆期后水稻植株的甲基汞向穗部转移,其它部位BCF值开始下降,成熟期时稻米的BCF值远高于其它部位,CM处理和ST处理BCF值远高于PM处理和CK处理。综上所述,所选取的有机物料(猪粪、鸡粪和水稻秸秆)对甲基汞的形成及迁移有较大差异。鸡粪能够促进土壤甲基汞的生成及水稻植株的吸收,猪粪一定程度上能促进土壤甲基汞的生成,但却抑制水稻对甲基汞的吸收。这两种有机肥的差异主要由于两种有机物料DOM组分特征以及对土壤汞形态分布的影响有较大差异,而秸秆从整体来看抑制了土壤汞的甲基化,这与之前研究结果不同,可能是由于本研究中土壤汞为外源添加汞,其活性高于其他研究的矿区土壤汞,这也说明土壤汞形态分布不同,导致秸秆还田后对土壤汞甲基化的影响具有差异。
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