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本论文涉及MgB2超导薄膜和过渡金属氧化物薄膜两个领域的研究,其中包含了在多个人们普遍关注的前沿领域取得的一系列探索与创新成果。
自2001年发现MgB2是具有Tc~39K的超导体以来,关于MgB2的研究受到了人们普遍关注。它呈现出丰富的物理内涵和广阔的应用前景。作为双能带的常规BCS超导体,却有近40K的超导转变温度和较高的上临界磁场,很有可能替代传统的低温超导材料NbTi和Nb3Sn;对比氧化物高温超导材料,MgB2的相干长度较长(ζ(0)~4.5nm),没有“弱连接”等问题,因此能承载大电流,易于实现超导连接。在MgB2方面,可以直接在蓝宝石衬底上外延生长MgB2薄膜,这将有利于直接开展超导微波应用,这是氧化物高温超导薄膜一直在追求又难以实现的。氧化物高温超导材料的弱连接问题使得制备双面连通的超导薄膜十分困难,这也是制备得到应用所需要的高温超导磁通变换器的困难所在。在这一点上,MgB2没有弱连接,使得它具有很大的优势。在第一章MgB2超导薄膜研究中,作者主要探索了MgB2薄膜的制备和可能的应用,包括以下内容:
1.用混合物理化学气相沉积(HPCVD)法在蓝宝石衬底上制备外延MgB2薄膜,并研究它的基本性质和制备条件的关系;
2.外延生长了高质量的MgB2双面超导薄膜,并在此基础上制备了超导微波微带线谐振器,这是国际首篇MgB2超导微波微带线谐振器的报道;
3.制备了高质量的双面连通MgB2超导薄膜,克服和高温超导体的“弱连接”问题,为进一步制备超导磁通变换器打下了基础;
4.利用HPCVD法在不锈钢衬底上制备MgB2薄膜,研究了它的超导电性和柔韧性。
在过渡金属氧化物薄膜领域,作者的研究涉及锰氧化物电磁性质研究以及对氧化物电子学的初步探索。
第二章是掺杂锰氧化物中强关联电子性质变化和极化子模型研究。磁学是固体物理中相当重要的一部分。通过以往的研究人们已经认识到,铁磁有序是电子交换的结果,而铁磁有序温度应该依赖于交换强度。然而,并没有直接的实验观察说明这样的物理结论。对于掺杂稀土锰氧化物,由于电荷、轨道、自旋和晶格之间存在很强的相互作用,因此决定输运性质和铁磁有序的载流子不是简单的裸电子而应该以极化子描述。长久以来,物理模型一直将锰氧化物的铁磁转变与载流子的交换相联系,但是并没有实验和理论来探讨与揭示锰氧化物的输运性质与铁磁有序之间是否存在关联。作者的工作首次从实验和物理分析两个方面将材料的铁磁有序与输运性质变化即载流子的变化紧密地联系到了一起。在制备高质量La0.7Ca0.3MnO3和Pr0.7(Sr1-xCax)0.3MnO3外延薄膜基础上,对样品的输运性质进行测量和分析,得出在低温和高温段它们的电阻-温度关系都可以很好地用小极化子模型描述;用自行提出的铁磁有序的极化子交换模型及能量平衡关系式对铁磁有序的实验数据进行了拟合,发现拟合曲线和实验数据符合得非常好,表明极化子交换模型是描述锰氧化铁磁有序的理想方式。从而表明:极化子模型是描述强关联电子体系的一种简单、合理和理想的方式;由输运性质的小极化子模型和铁磁有序的极化子交换模型对实验数据拟合得到了系列与材料微观能量变化相关联的参数,基于这些参数进行的物理分析对于理解掺杂锰氧化物及锰氧化物的铁磁有序等基本性质变化有很大作用。
第三章是外延生长对Pr0.5Sr0.5MnO3(PSMO)薄膜反铁磁及电荷/轨道有序绝缘相变的影响研究。反铁磁及电荷/轨道有序具有很高的秩序度,并伴随着结构相变。由于衬底对外延薄膜晶格的影响,PSMO外延薄膜的电磁性质和单晶有很大的不同。这是一个很复杂的问题,不仅与衬底表面的晶格取向有关,还与外延薄膜受到的衬底应力相关。然而,由于问题的复杂性和各小组之间样品的差异,文献报道的结论之间存在矛盾。在本文中,作者利用脉冲激光溅射沉积法在(001)LaAlO3(LAO)、(001)(LaAlO3)0.3-(SrAl0.5Ta0.503)0.7(LSAT)、(001)SrTiO3(STO)和(011)STO四种衬底上外延生长了不同厚度的PSMO薄膜,系统地研究了薄膜的生长方向和压应力/张应力对样品反铁磁电荷/轨道有序绝缘相变的影响,结果显示:(1)沿[001]方向外延生长妨碍PSMO薄膜的反铁磁绝缘相变;
(2)无论张应力还是压应力,外延应力都促进PSMO薄膜反铁磁绝缘相变的发生;
(3)外延生长方向对反铁磁绝缘相变具有决定性的影响。
这些结果首次清楚表明,电-声子相互作用在决定锰氧化物PSMO反铁磁电荷/轨道有序绝缘性质变化中有决定性的重要作用。
第四章是对氧化物电子学的初步探索。近年来,在一些导电的过渡金属氧化物材料中发现,样品可以在电压调整下得到稳定的高电阻或低电阻两种不同状态。这种电压调整得到的电阻变换有可能应用于制备第二代不丢失存储器件,因此引起了人们广泛的关注。在这一部分,作者对由Nb掺杂SrTiO3(Nb-STO)和Pr0.7Ca0.3MnO3(PCMO)外延薄膜组成的氧化物异质结在电场下的电阻变换现象进行了研究,观察到超过3-4个数量级变化的电阻变换效应,并提出了自束缚亚稳态的物理模型。与半导体器件物理的不同,自束缚亚稳态的物理模型应该代表了强关联系统下的新器件物理,其基本可以理解观察到的氧化物器件的实验现象。这部分工作应该是对于氧化物电子学器件物理的首次探索。
在论文的最后,作者对论文的内容进行了总结,概括了论文的创新所在。