本论文以发展高效、稳定、价格低廉的光伏发电技术为目标，选取染料敏化太阳电池中的核心元件-电解质作为研究对象，开发基于室温共熔离子液体和非碘氧化还原电对的高性能器件。利用光物理和电子学测试技术系统地研究了离子液体电解质组成、氧化还原电对选择以及有机染料分子结构改变对器件中氧化钛/染料/电解质界面的热力学和电荷转移动力学性质的影响。取得的主要结论如下：　　 (1)提出室温共熔离子液体的概念，制备出长期光热稳定、高效的无溶剂染料敏化太阳电池，获得了AM1.5G(100 mW cm-2)模拟太阳光辐照条件下8.2%的功率转换效率。系统地研究了I-3表观扩散系数和体系流动性的依赖关系，揭示了离子液体电解质中I-3输运的物理图象：简单物理扩散和物理扩散耦合的键交换过程。该发现为无溶剂电解质的理性设计提供了新思路，且对未来轻便、柔性染料敏化太阳电池的规模应用具有重要意义。　　 (2)研究了离子液体系中二氰胺离子和锂离子对半导体纳晶表面态分布的协同调控作用。结合C106钌染料，获得了AM1.5G(100 mW cm-2)模拟太阳光辐照条件下8.4%的功率转换效率。阻抗研究表明：随着电解质中锂离子浓度的增大，氧化钛纳晶薄膜导带底连续下移，薄膜中电子与I-3的复合速率常数减小；锂离子的引入所导致的导带底下移是电池开路电压降低的主要原因。时间关联单光子计数测量表明：锂离子的加入会提高电子注入效率，进而改善电池的短路光电流。　　 (3)利用2，9-二甲基-1，10-菲哕啉铜(Ⅰ/Ⅱ)氧化还原电对构建了一种无腐蚀电解质体系，结合高吸收系数的有机染料C218，实现了AM1.5G(100 mW cm-2)模拟太阳光辐照条件下7.0%的功率转换效率。电化学测试表明：相对于碘基电解质，铜基电解质的费米能级下降了～300 meV，这是促成铜基电解质电池开路电压提高的主要原因。利用阻抗和纳秒瞬态吸收光谱等技术系统地研究了铜基和碘基电解质对氧化钛薄膜导带底能级和氧化钛/染料/电解质界面电荷转移动力学的影响，发现使用铜基电解质的器件外量子效率降低是氧化钛导带底上移所导致的电子注入效率下降的结果。　　 (4)结合共轭桥单元中分别包含二己基取代芴和二己基取代二噻吩并环戊二烯的两个给受体染料C228和C229，研究了使用碘基和钴基电解质的器件中共轭单元的改变对光伏参数的影响。C229染料与三(1，10-菲罗啉)合钴(Ⅱ/Ⅲ)氧化还原电对结合，获得了AM1.5G(100 mW cm-2)模拟太阳光辐照条件下9.4%的功率转换效率，实现了非碘染料敏化太阳电池研究的突破。阻抗测试和量化计算揭示了氧化还原电对和染料结构特异的界面电荷复合动力学变化内在本质。