荧光氮化碳纳米粒子的合成、表征及应用

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荧光氮化碳纳米材料因其独特的物理和化学性质,如环境毒性低、荧光量子产率较高、稳定性良好和生物相容性优异等特点,使其在新型生物传感器开发、生物细胞成像、离子或有机物分析测定和光学器件等领域得到了广泛的应用,因此一直是人们广泛关注和研究的领域。本文从不同的氮源出发,以柠檬酸为前驱体,在油酸介质中通过微波辅助加热法一步合成了具有较高量子产率、水溶性良好的氮化碳荧光纳米粒子,探究其荧光性质和结构特征及在离子或有机物检测中的应用。主要研究内容如下:(1)以三聚氰胺(氮源)及柠檬酸作为前驱体,油酸为溶剂,作为反应介质,在微波反应器的辅助加热条件下,合成出了具有良好水溶性的荧光氮化碳纳米粒子(Carbon nitrogen nanoparticles,CNNPs),其荧光量子产率可达15.2%。通过荧光、紫外、红外、XPS、TEM等表征并分析其结构特征。基于荧光猝灭原理,利用2,4,6-三硝基苯酚(TNP)可对其快速、高选择性地猝灭,由此开发出了一种测定有机污染物TNP含量的新方法。通过一系列实验,结果表明:TNP的浓度在0-50μM范围内与氮化碳荧光纳米粒子的荧光猝灭率呈现良好的线性关系,回归系数为0.9974,准确度较高,且检出限低至0.11μM,相对标准偏差为1.64%2.41%,证明该方法灵敏度高。通过加标回收,进一步证明了此方法在实际的水样中TNP含量测定方面的应用价值。(2)以乙二胺(氮源)和柠檬酸为前驱体,在油酸介质中通过微波辅助法一步合成了水溶性良好的量子产率达41.5%的荧光氮掺杂碳纳米粒子(Nitrogen doped carbon nanoparticles,N-CNPs)。通过此碳纳米粒子的荧光光谱性质,证明其与核黄素可发生有效的荧光共振能量转移,基于此建立了一种快速高效测定核黄素含量的新方法。该方法测定核黄素含量的线性范围为0-20μg·ml-1,检出限为68.5 ng·ml-1。测定方法简单、快速,灵敏性高,可应用于市售维生素B2片或拓展到食物中核黄素含量的测定。(3)采用邻苯二胺(氮源)和柠檬酸为前驱体,以油酸为介质,通过微波辅助加热法一步合成量子产率高达75.8%的荧光氮化碳纳米量子点(Carbon nitr-ogen nanoparticles quantum dots,CNQDs),水溶性良好,荧光性能优异。基于荧光猝灭原理,表明可用于检测天然水体中可能存在的Hg2+,且该方法具有高选择性、猝灭快速响应、无需附加离子等优点,Hg2+浓度在0-20μM范围内与材料的荧光猝灭率呈良好的线性关系,回归系数R2=0.9989,检出限为55 nM,此方法较相关文献报道的检测限低,通过加标回收实验,证明该方法可应用在实际水样中Hg2+的含量测定。
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