二羧酸类功能性配合物的合成、结构和性质研究

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本论文采用2,5-二苯甲酰基对苯二甲酸(H2L1)、4,6-二(4-甲基苯甲酰基)间苯二甲酸(H2L2)和2,6-吡啶二酸(H2L3)三种羧酸作为主配体,2,2’-联吡啶(2,2’-bpy)为辅助配体与过渡金属离子(Cu2+、Co2+、Ni2+)和稀土金属离子(La3+、Ce3+)构筑的八个功能性配合物,探讨了金属离子、有机配体、反应温度、pH值对合成功能性配合物结构和性质的影响,同时利用红外光谱、X-ray射线单晶衍射、元素分析、热重分析、变温磁化率和荧光谱等现代先进的测试手段对这些配合物进行结构表征和相关性质研究。主要结果如下:(1)利用2,5-二苯甲酰基对苯二甲酸作为主配体,2,2’-联吡啶为辅助配体与过渡金属离子(Cu2+、Co2+、Ni2+),通过常规方法和水热方法合成得到三个新的过渡金属配合物,它们的化学式为[CuII2(L1)2(2,2′-bpy)2(H2O)2] (1), [CoIIL1(2,2′-bpy)(H2O)] (2), [NiIIL1(2,2′-bpy)(H2O)]·H2O (3) (H2L1 = 2,5-二苯甲酰基对苯二甲酸,2,2′-bpy = 2,2′-联吡啶)。配合物1是零维超分子结构;配合物2是无限一维之字链结构,链间通过C–H···π相互作用形成了2D平面结构;配合物3是含有两种螺旋链的一维结构,链间通过C–H···π相互作用形成2D平面结构。2,5-二苯甲酰基对苯二甲酸在上述配合物中表现出两种配位模式。进一步研究了配合物1和3的荧光性质,并探讨了配合物2的变温磁化率,结果显示此配合物中金属离子之间存在反铁磁性。(2)利用4,6-二(4-甲基苯甲酰基)间苯二甲酸作为主配体,2,2′-联吡啶为辅助配体与过渡金属离子(Co2+、Ni2+),通过水热方法合成得到两个新的过渡金属配合物,它们的化学式为[CoII2(L2)2(2,2′-bpy)2(H2O)] (4), [NiII2(L2)2(2,2′-bpy)2(H2O)] (5) (H2L2 = 4,6-二(4-甲基苯甲酰基)间苯二甲酸,2,2′-bpy = 2,2′-联吡啶)。这两个配合物同构,都是无限一维螺旋链结构,4,6-二(4-甲基苯甲酰基)间苯二甲酸在这两个配合物中呈现出两种配位模式。(3)利用2,5-二苯甲酰基对苯二甲酸和2,6-吡啶二酸与稀土金属离子(La3+、Ce3+),通过水热方法合成三个新的稀土金属配合物, [LaШ(L1)1.5]·3H2O (6), [LaШ(L3)2(H2O)2]·4H2O (7), [CeШ(L3)2(H2O)2]·4H2O (8)。配合物6是一个3D网络结构。配合物7和8同构,都是无限一维链结构。2,5-二苯甲酰基对苯二甲酸在配合物6中呈现出三种配位模式,2,6-吡啶二酸在配合物7和8中呈现出两种配位模式。
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