【摘 要】
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氢能作为最具潜力的二次能源在我国能源转型过程中占据着重要地位,目前电解水制氢是发展氢能经济的关键、是实现“碳达峰、碳中和”目标的最可行途径之一。但工业电解水制氢严重依赖淡水资源,抑制了在干旱和近海地区的实际应用潜力。海水是取之不尽、用之不竭的氢能宝库,电解海水制氢在规模化应用方面具有先天优势。然而,高能垒、低附加值的阳极反应使电解水技术的能耗成本居高不下,同时海水复杂的化学环境导致的污染效应与竞争
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氢能作为最具潜力的二次能源在我国能源转型过程中占据着重要地位,目前电解水制氢是发展氢能经济的关键、是实现“碳达峰、碳中和”目标的最可行途径之一。但工业电解水制氢严重依赖淡水资源,抑制了在干旱和近海地区的实际应用潜力。海水是取之不尽、用之不竭的氢能宝库,电解海水制氢在规模化应用方面具有先天优势。然而,高能垒、低附加值的阳极反应使电解水技术的能耗成本居高不下,同时海水复杂的化学环境导致的污染效应与竞争反应,更严重制约了海水电解制氢过程的效率与可持续性。针对以上面临的一系列难题,本论文从材料和反应两方面入手,基于二维过渡金属碳化物（MXene）设计构筑非贵金属基电催化剂,将其用于碱性海水电解析氢反应（HER）,及组成混合海水电解槽（HSE）所耦合的硫离子氧化反应（SOR）和甲醇氧化反应（MOR）,从而突破水分解反应电压与电耗的理论限制,彻底避免阳极析氯腐蚀反应,提高环境与经济效益,实现混合海水节能制氢。本文主要内容如下:（1）利用水热和低温碳化的方法在MXene包裹的泡沫镍基底上构筑了Co O@C纳米阵列电极（Co O@C/MXene/NF）用于碱性海水HER。基于MXene的高亲水性和高导电性,使催化电极具有高效的水分子吸附和解离能力,快速的电子转移能力和较大的电化学活性面积。当其应用于含有1.0 M Na OH的海水中,仅需271 m V的过电位即可达到500 m A cm-2的电流密度,并在100 m A cm-2的电流密度分别稳定运行80 h,当电流密度高于360 m A cm-2时,性能优于商业化Pt/C。（2）采用水热硫化法将Co O转化为尺寸相近的Co S2纳米颗粒构筑了整体式催化电极（Co S2@C/MXene/NF）用于SOR,并提出一种海水电解节能制氢耦合硫污染物降解新技术。利用Co S2与MXene之间的电子转移效应,实现了对S2-的快速吸附和活化,加速了SOR中间产物的转化。当其应用于含有1.0 M Na2S的1.0 M Na OH溶液中,可在300 m A cm-2的电流密度下稳定运行240 h。以Co S2@C/MXene/NF作为阳极,Co O@C/MXene/NF作为阴极将SOR和碱性海水HER耦合形成混合海水电解槽时,仅需0.97 V即可达到300 m A cm-2的电流密度,并稳定工作180 h,产氢速率高达5.34 mol h-1 g-1cat,能耗与商业碱性电解水相比降低50–60%,碳排放比工业天然气重整制氢技术低91%。还可以高效地将污水中的含硫污染物降解为具有额外收益的增值硫,并通过商业化太阳能电池驱动实现自供能制氢。（3）通过一步水热硫化在MXene/NF表面原位生长构筑Ni3S2纳米阵列催化电极（Ni3S2/MXene/NF）用于MOR,并提出一种海水电解制氢耦合甲酸盐生产新技术。得益于Ni3S2与MXene之间的相互作用,增强了催化剂表面对甲醇分子的快速吸附和高效活化,加快了反应动力学。当其应用于含有1.0 M甲醇的1.0 M Na OH溶液中,可在100 m A cm-2的电流密度下稳定运行80 h。以Ni3S2/MXene/NF作为阳极,Co O@C/MXene/NF作为阴极将MOR和碱性海水HER耦合形成混合海水电解槽时,仅需1.62 V即可达到100 m A cm-2的电流密度,法拉第效率为95%,与碱性电解水相比能耗降低15%,活性和稳定性均优于目前大多数的海水电解槽。
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