石墨烯在实验上的成功制备掀起了低维纳米材料的研究热潮。石墨烯具有优异的光学、电学和力学特性,被认为是一种在未来具有颠覆革命性的材料,在下一代的电子器件、能源存储设备和自旋电子学器件等方面具有广阔的应用前景。作为石墨烯纳米材料的结构类似物,无机碳化硅和氮化硼也已经成为无机纳米材料中的冉冉新星,其优越的特性引起了实验和理论上的广泛关注。本论文通过密度泛函理论（DFT）计算,以低维碳化硅和氮化硼体系为对象,利用尾部连接电子供体/受体基团的有机π共轭链以及全金属超卤素Al₁₃和磁性超卤素MnCl₃等在其表面共价修饰形成新型复合结构,并研究这些复合体系的电学和磁学性质。我们的主要研究内容如下:锯齿型碳化硅纳米条带铁磁态和反铁磁态能量简并严重阻碍了其在多功能纳米器件领域中的应用,我们利用具有给受体基团修饰的聚合物（-（CH=CH）_n-NH₂/NO₂）的表面共价修饰方法去有效调控了锯齿型碳化硅纳米条带的能带结构,研究发现这种共价表面修饰能在复合材料体系中形成了典型的Donor-π-Donor或Donor-π-Acceptor框架,使碳化硅纳米条带与共轭链之间发生明显的电荷转移,就好像施加电场一样使碳化硅纳米条带的静电势发生明显变化,从而打破锯齿型碳化硅纳米条带铁磁态和反铁磁态能量简并的瓶颈问题,使复合体系表现出铁磁金属性和铁磁/反铁磁半金属性。此外,这些复合体系具有负的形成能,表明它们具有很高的结构稳定性。这些研究结果能为推进其在新型多功能纳米器件和纳米自旋器件等领域中的实际应用提供有价值的理论线索。低维氮化硼纳米体系一直被认为是无机材料家族中的重要成员,但其过宽的带隙也严重阻碍了其在电子器件领域中的应用,我们提出利用超原子在其表面吸附构建新型复合纳米材料,去有效调节体系的电学和磁学性质。超原子（Superatom）是一种由多个原子组成的稳定原子团簇,其内部原子间具有较强的化学键或封闭的电子结构。全金属Al₁₃是一种典型的超卤原子已得到实验和理论研究者的广泛关注。我们通过结合Al₁₃与氮化硼纳米单层/条带去构建了一类新型的纳米复合结构Al₁₃@BN。研究发现氮化硼层中N原子的孤对电子能填充到Al原子的p轨道中形成Al-N键,因此Al₁₃能稳定地吸附在BN层的表面,使复合体系表现出了高的结构稳定性。此外,研究还发现不依赖于Al₁₃的吸附位置以及BN纳米体系的维数、边缘手性、条带宽度等因素,引入超卤Al₁₃能有效降低BN体系过宽的带隙,并使体系表现出磁性。这些研究结果有利于推进优越氮化硼材料在功能纳米器件等领域中的实际应用。MnCl₃是另外一类重要的磁性超卤原子,我们利用其与氮化硼纳米单层以及条带相互作用构建了一类新型复合结构。通过第一性原理计算发现超卤原子MnCl₃能稳定地吸附在氮化硼单层和纳米条带的表面,其与氮化硼体系间发生的电荷转移过程引起了氮化硼基底内部静电势升高。不依赖于氮化硼体系的维度、条带的手性、宽度以及超原子的吸附位置,MnCl₃的引入均能有效降低氮化硼体系宽的带隙（0.098⁰.948 eV）,并使复合体系表现出非常大的磁性。这些研究成果有利于推进氮化硼低维纳米材料在多功能纳米器件等领域中的实际应用。