纳米与分子电子器件越来越受到人们的关注,许多低维纳米材料可以表现出一些微型电子器件的功能特性,比如碳纳米管、富勒烯、石墨烯、单分子磁体等。有些器件具有负微分电阻(NDR)效应,一些具有磁性的材料构成的器件能够产生自旋过滤(SFE)效应,当然还有最为常见的整流效应、以及开关效应等。本文中,我们利用基于第一性原理密度泛函理论(DFT)与非平衡格林函数(NEGF)相结合的计算方法,主要研究了低维碳基材料富勒烯、石墨烯这两种材料的电子及自旋极化输运性质。本论文主要包括以下几个部分:在第一章中,我们分别介绍了分子电子学和自旋电子学的研究背景,并对其产生以及近几年来的发展历程作了简单回顾。然后介绍了石墨烯和富勒烯的结构和性质。最后我们对本论文所研究的主要的内容作了简单总结。在第二章中,我们针对本论文中所采用的理论计算方法作了详细介绍。首先介绍了我们做理论计算时最常用的密度泛函理论方法,然后简要介绍了计算电子输运问题时采用的非平衡格林函数(NEGF)方法,最后详细介绍了我们所采用的基于密度泛函理论与非平衡格林函数相结合来处理分子器件电子输运性质的第一性原理计算的方法以及计算原子尺度电子输运问题时的基本物理公式,即Landauer-Büttiker公式。在第三章中,我们采用第一性原理方法对BDC60分子的电子输运方面的性质进行了详细研究。计算了BDC60分子的电流-电压关系,分别讨论了不同大小的门电压对BDC60分子输运性质的影响。发现当加上门电压以后,BDC60分子可以产生整流特性,而在不加门电压的情况下体系没有整流效应出现。当加上不同大小的门电压时,体系的整流性能也不同。其原因是门电压可以通过调控分子能级来改变分子器件的电子输运性质。在第四章中,我们运用第一性原理方法探究了富勒烯二聚体分子Fe@C60的自旋极化输运性质。通过详细的计算,我们发现,当该结构从P自旋状态向AP自旋状态转化时,在较低偏压下表现出明显的磁致电阻效应。其原因是由于自旋反对称,Fe@C60笼子左半部分的PDOS峰与右半部分的PDOS峰在零偏压下不再重合,使得P自旋状态的电流远大于AP自旋状态的电流,产生较大的磁致电阻率。还可以观察到自旋过滤效应,并且P自旋状态时,自旋过滤效率达到了90%多。其原因是当施加外部偏压时,由于自旋向上和自旋向下的PDOS强度不同而引起自旋向上和自旋向下的电流大小不同,从而产生自旋过滤。随着偏压进一步增加,会出现负磁致电阻以及负自旋过滤现象。此外,该体系还具有负微分电阻效应,这是由体系中自旋向上的电流产生的。在第五章中,我们通过第一性原理方法深入探究了单分子磁体Mn(dmit)2连接在石墨烯电极上时体系的自旋极化输运性质。主要讨论了单磁体分子Mn(dmit)2两端的dmit配体在共面和垂直两种情况下时体系的电子性质以及自旋输运方面的特性。通过计算分析,发现当单磁体分子Mn(dmit)2两端的dmit配体处于共面构型时,通过其的电流表现出明显的自旋过滤效应,自旋过滤效率达到100%。而对于其垂直构型,通过其的电流几乎处于截止,导致电路处于不导通状态。这表明单分子磁体Mn(dmit)2可以用来设计自旋过滤器和自旋阀。此外,该器件还具有显著的整流效应、磁致电阻效应、以及NDR效应,这一研究结果为设计多功能高性能分子器件提供了重要参考。最后,我们对本论文作了简要总结和展望。