稀燃氮氧化物捕集（Lean NOx Trap,LNT）技术是解决中小型柴油机和稀燃汽油机NOx排放重要的技术方案之一。目前,以Pt-Ba/Al2O3催化剂为核心的现有LNT技术在发动机上的应用中存在NOx捕集能力、还原反应催化活性及抗失活性能低等方面的不足之处,需进一步改进。鉴于此,本文以水滑石材料（hydrotalcite,HT）为载体,制备了系列Cu、Fe改性水滑石基LNT催化剂;结合XRD、SEM、TEM、UV-Vis、FT-IR、TPR/D、In situ DRIFT、Raman和XPS等表征手段,进行了催化剂样品物化特性、NOx净化活性及NOx吸附-还原反应机理等研究,并通过量子化学模型计算分析了反应机理;此外,还开展了水滑石基催化剂水热老化及硫中毒失活机制的研究;最后,在发动机实验台架上进行了柴油机LNT再生控制策略及NOx净化规律的探索。本文研究成果为LNT技术在汽车发动机上进一步的应用提供必要的理论依据和实践经验。本文采用共沉淀法,Cu、Fe改性元素能够成功引入并均匀分散于水滑石斜六面晶体内部。在所得系列改性水滑石样品中,HT-Cu0.2Fe0.5O样品内部各金属离子间表现出最强的协同配位作用,使其具有最低的结晶度和最大的比表面积。采用浸渍法制得系列水滑石基LNT催化剂,其中Pt-Ba/Cu0.2Fe0.5O催化剂继承了HT-Cu0.2Fe0.5O样品中各离子间强化的电荷转移特性,提高了催化剂的氧化还原特性,保证了催化剂在NOx吸附-脱附-再生反应中表现出最佳的活性。与传统Al2O3基催化剂相比,水滑石基Pt-Ba O/Cu0.2Fe0.5O催化剂在低温段和高温段同时具有较好的的NOx捕集能力及还原效率,最佳NOx净化效率可达93%。催化剂表面碳氢化合物（C3H6）还原NOx吸附物种反应遵循Langmuir–Hinshelwood机理。C3H6首先吸附在催化剂表面,并生成多种过渡态物种,随后这些过渡态物种与NOx吸附物种发生氧化还原反应生成N2、CO2、和NH3等产物。还原反应的量子化学计算表明:NOx吸附物种的完全解离具有较高的反应能垒,因此温度是影响催化剂表面NOx吸附物种分解-反应-脱附等行为的决定性因素,进而决定C3H6-NOx氧化还原反应的进行;此外,还原反应过程催化剂表面积碳作为一种中间过渡态物种也参与了C3H6与NOx的氧化还原反应。NOx在催化剂表面的吸附经历“亚硝酸盐”和“硝酸盐”两种并行反应路径,其中“亚硝酸盐”吸附路径在NOx吸附过程中占主导作用。碳烟的引入导致催化剂表面碱性吸附位被物理覆盖,同时碳烟氧化反应导致表面活性氧物种被消耗。NOx吸附过程的量子化学计算结果表明:碳烟氧化与NO氧化生成NO2两组反应具有相近的反应能垒,因此两组反应对活性氧存在竞争作用,使得吸附过程NO2生成量降低,最终导致NOx吸附初始阶段时两种吸附路径的反应速率均降低。以上碳烟带来的催化剂表面的物化特性改变使催化剂样品的NOx存储能力从638μmol/g下降到590μmol/g;碳烟的存在还改变了催化剂表面NOx吸附物种种类,吸附物种的热稳定性向低温区域移动50°C。热老化过程导致催化剂表面发生晶相结构变化,多种金属复合氧化物转化成尖晶石结构复合物,表面碱性吸附位点减少;同时,热老化导致催化剂表面Pt粒子发生团聚,催化剂氧化还原活性降低,导致NOx吸附阶段捕集效率降低且吸附物种热稳定性降低。硫中毒失活的机理为SO2与催化剂表面碱性吸附位点反应,并生成具有较高热稳定的硫酸盐物种,从而减少了可供NOx吸附的碱性点位,最终降低了NOx吸附量;650°C以上温度时可实现催化表面硫酸盐物种的部分再生去除。由于水蒸气能够与水滑石材料作用生成低活性物种,导致NOx在催化剂表面的捕集效率降低;同时,水蒸气会降低NOx吸附物种的热稳定性,使还原阶段初期NOx脱附量增加,从而导致NOx去除效率降低。建立了后喷油策略+进气节流+EGR的组合式柴油机燃烧-排气控制策略,并提出了基于不同发动机工况的燃烧组织参数优化准则。通过针对浓工况排气氧含量等参数的准确控制,实现了捕集NOx的快速释放及还原。提前燃油主喷时刻能够弥补再生策略导致的发动机动力性能损失。基于最佳的再生组合控制策略,水滑石基LNT催化器具有比传统型LNT催化器更高效的柴油机NOx净化效率。在发动机排气温度300-500°C区间,水滑石基LNT催化器对NOx转化效率可达到90%以上。