当今社会,人类对于能源的需求日益加剧,然而目前的能源供应仍主要来自化石燃料等不可再生能源,这不仅在燃烧过程中造成严重的环境污染,本身有限的储量也限制了其可持续发展。因此,寻找一种清洁绿色的可再生能源,逐步代替化石燃料,是未来能源发展的必由之路。氢能凭借其能量密度高,燃烧热值大、产物零污染等众多优势,被认为是替代化石燃料的最理想清洁能源之一。电解水产氢,作为一种高效的析氢方式,反应过程零污染物排放,符合绿色化学发展的要求,在工业大规模生产中前景十分光明。电催化裂解水包括两个半反应,分别是发生在阴极的析氢反应（HER）和发生在阳极的析氧反应（OER）。贵金属Pt、Pd以及RuO2、IrO2等分别是目前已知最好的析氢反应和析氧反应的电催化剂。但是这些贵金属资源匮乏,价格昂贵,限制了其大规模工业化生产应用。双金属氧化物作为一种理想的非贵金属基电催化剂,具有合成简单,活性高,价格低廉等众多优势,是一种理想的贵金属催化剂替代品,但是其本身的导电性相对较差,催化活性位点暴露不充分,阻碍了其进一步实际应用。基于此,我们将过渡金属氧化物与导电基体相复合,制备得到在导电基体上原位生长的过渡双金属氧化物基复合材料,来改善过渡金属氧化物的导电性,提高位点的暴露;经过进一步原位硫化处理对其界面结构及电子结构进行修饰改性,调控活性中心的局域电荷,改善界面处电荷转移,提升了电催化裂解水性能,研究了影响活性的内在机制。本论文的研究内容如下:第一章绪论部分主要概述了电催化裂解水技术的背景及其研究现状,重点阐述了电催化裂解水的反应原理与制约电催化效率的关键因素。其次,概述了评价电催化剂性能的主要指标。最后,分析了提高OER反应活性和稳定性的研究策略,及国内外研究工作者已取得的研究进展及存在的问题,进而提出本文的选题思路和研究内容。第二章中,通过Fe3+溶液低温水热腐蚀泡沫镍及后续原位处理,在泡沫镍基体上原位构筑了具有异质结构的Ni1-xFe2O4/Ni3S4/Ni（OH）2/NF复合材料。首先,Fe3+低温水热腐蚀处理泡沫镍后,在其上原位生长出六方纳米片结构的Ni（OH）2和具有催化活性的NiFe2O4纳米颗粒,纳米颗粒原位均匀附着在纳米片上,有利于暴露出更多的活性位点;同时,纳米片与纳米颗粒的紧密结合有利于加快基体和活性位点界面间的电荷转移。原位硫化处理后,在Ni（OH）2纳米片和活性物种NiFe2O4纳米颗粒接触的周围,原位生长出尺寸更小的Ni3S4颗粒。Ni3S4颗粒的出现,一方面进一步增加了活性面积,暴露出更多的活性位点,有利于促进HER催化性能的提升,同时加强了异质结构NiFe2O4纳米颗粒和Ni（OH）2纳米片界面间的紧密结合,加快异质界面处的电荷传输,降低OER过程的过电位;另一方面,原位硫化在NiFe2O4处产生了大量镍空位,优化了 NiFe2O4活性中心的电荷分布,降低反应所需要的能垒,从而显著提升了材料的析氧反应活性。在1MKOH溶液中,催化OER过程时,达到10 mA/cm2的电流密度仅需120 mV的极低过电位,且能够保持200h以上的稳定产氧。当用作双电极进行全解水反应时只需要1.494 V的电压即可达到10 mA/cm2的电流密度。这表明制备的Ni1-xFe2O4/Ni3S4/Ni（OH）2NF复合材料兼具优异的OER电催化活性和稳定性,为设计高效且稳定的OER电催化剂进行裂解水,提供了一种新的方法和思路。第三章中,我们以泡沫镍为基体,在其上水热原位生长CoMoO4/NF纳米棒阵列后,进行原位硫化制得异质结构复合材料CoS2/Co1-xMoO4/NF。原位硫化处理CoMoO4/NF纳米棒后,置换出CoMoO4中的钴离子,在纳米棒表面生长出花状结构的CoS2。纳米花结构的出现进一步增大了材料的表面积,暴露出更多的活性位点,同时硫化产生大量的钴空位,调控了催化活性中心CoMoO4的电子结构,优化了电荷在异质界面和基体间的传输,降低了反应的过电势,实现催化性能的显著提升。在进行碱性HER过程时,仅需134mV便能达到10 mA/cm2的电流密度,与未硫化前材料相比,降低了 76mV的过电位,并且能够进行稳定1000次以上的循环伏安测试,展示出优异的析氢反应活性和稳定性。该工作为合理利用界面工程和缺陷工程对催化剂进行协同调控,从而实现材料催化性能的显著提升提供了新的研究思路和方向。第四章中,对本论文的研究内容进行了总结,归纳了本论文的创新点,并对下一步工作进行了展望。