周期性纳米阵列的LSPR调控及其SERS增强机理研究

来源 :吉林师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:muzhou22
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众所周知,除了分子自身振动散射之外,表面等离子体共振(SPR)被认为是表面增强拉曼散射(SERS)信号被极大的增强的重要来源之一。随着人们对金属中局域表面等离子体共振的机制理解的深入,SERS光谱的应用和理解也变得更加广泛和深入。目前基于表面等离子体共振增强拉曼散射已经发展出多种变体形式,如针尖增强拉曼散射(TERS),壳分离纳米粒子增强拉曼散射(SHINERS),反斯托克斯拉曼光谱(SE-CARS),飞秒激光拉曼光谱(SE-FSRS),表面增强超拉曼光谱(SE-HRS)等。虽然SERS增强体系发展迅速变体形式多样,但由于SERS除物理增强外还存在部分化学增强的贡献。因此目前SERS并没有形成一套统一完备的理论。基于上述SERS发展现状,本文通构建特殊形貌的纳米阵列结构,开展复杂光电环境下SERS增强机理的研究,在特殊等离子体电学环境的构建及SERS增强理论研究方面取得了一系列创新性的研究成果。主要研究内容包括以下三个部分。1.通过自组装技术与倾角沉积磁控溅射技术相结合制备出六角密排倾斜银纳米棒阵列,纳米棒阵列的倾斜角度可以通过调整磁控溅射的入射角度来改变。表面增强拉曼光谱(SERS)技术用于间接表征倾斜银纳米棒阵列与偏振激光之间的相互耦合作用。通过拉曼测试发现,SERS的偏振依赖性随着银纳米棒的倾斜角度的增加而增加。为了探明产生这种偏振依赖性的原因,我们通过lumerical FDTD solutions微纳光学模拟软件对阵列结构中的热点分布情况进行了模拟计算。最后通过理论与实验相结合的分析方法得到了倾斜纳米棒阵列结构产生偏振依赖性的根本原因。2.我们通过磁控溅射倾角沉积的技术制备了横向纳米腔阵列。为了构建电场强度恒定电荷密度可调的特殊电学环境,探究电荷密度对等离子体增强拉曼散射(PERS)信号的干扰机制。我们使用lumerical FDTD solutions微纳光学模拟软件对横向纳米碗阵列中的电场分布和电荷密度进行了理论模拟计算。通过对激发光入射角度的扫描,构建出了电场强度恒定电荷密度可调的特殊电学环境。最后,依据上述模拟计算扫描出的入射光激发条件对腔体内吸附探探针分子的横向纳米腔阵列进行了SERS测试。结果表明,电场强度与电荷密度的比值的变化可以导致探针分子中的电子云的重新分布。这一发现对我们深入理解PERS和改进PERS应用技术发挥了建设性的作用。3.研究表明,当材料结构尺寸小于入射光波长时,其与光的相互作用在宏观上产生不同于体材料的物理、化学性能,且在纳米尺度的调控范围上可实现任意光谱裁剪。根据公式A=1-R-T便可以达到最大值,通过对微纳结构中的表面等离子体的调控可以实现指定波长或波段电磁波的近完美吸收。纳米周期性结构等离子体的吸收器在高性能SERS基底研发,SERS增强理论分析等领域具有较高的潜在应用前景。因此,设计和构建微纳结构表面等离子体完美吸收器件实现指定波长或波段电磁波的完美吸收对SERS实际应用以及理论研究起着重要的作用。本部分内容针对目前SERS基底吸收峰位单一峰位调节困难这一问题,通过FDTD理论数值模拟的方法构建出了等离子体吸收峰位和峰数可调的高性能SERS基底。
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