活性炭负载纳米TiO2光催化降解苯酚的研究

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含酚废水是工业废水中危害大、处理困难的一种,是我国目前重点控制的废水之一。光催化氧化技术是近年来发展起来的一种新型水处理技术,具有处理效率高、工艺设备简单、操作条件易控制、非选择性地降解有机污染物、无二次污染等优点,且具有可直接利用太阳能的潜力,受到国内外研究人员的关注。纳米二氧化钛光催化剂因其特殊的性能,在生物难降解废水处理方面显示出广阔的应用前景。针对二氧化钛光催化剂太阳能利用效率低和粉末光催化剂在使用过程中存在分离与回收困难等问题,光催化剂的负载和掺杂改性逐渐成为一个新的研究热点。本文以钛酸四丁酯为前驱体,利用溶胶-凝胶法制备了纳米二氧化钛粉体材料,通过其对苯酚光催化降解实验,研究了水含量、乙酰丙酮、乙醇和硝酸的配比对光催化性能的影响。实验表明,在22℃水解温度条件下,500℃锻烧l h,实验优化的反应物配比(物质的量之比)钛酸四丁酯∶水∶乙酰丙酮∶乙醇∶硝酸为1∶4∶1∶16∶1,二氧化钛纳米粉体对500mg/L的苯酚溶液有最高的光催化活性,用透射电镜(TEM)观察二氧化钛粉体的粒径约为15nm左右。在纳米TiO2制备的基础上,本实验研究了活性炭负载纳米TiO2光催化氧化处理苯酚,考察了苯酚的初始浓度、H2O2投加量、反应时间、不同光强、活性炭负载纳米TiO2的次数等因素对光催化降解苯酚的影响,并得出以下主要结论:(1)以颗粒活性炭为载体的TiO2光催化剂的活性较TiO2粉末有很大的提高;负载次数对光催化剂活性影响较大,其中负载两次的光催化剂的活性最高。(2)随着溶液初始浓度的增加,苯酚的光催化降解率降低。(3) pH值对光催化的影响比较明显,酸性条件比碱性条件更有利于光催化进行,而中性条件下的光催化活性较弱。(4)氧化剂H2O2的最佳加入量为6.0mmol/L。(5) 3个紫外灯下的光催化活性高于1灯和2灯的催化活性。本文还选择了Pb(Ⅱ), Ce(Ⅲ), Co(Ⅱ), Fe(Ⅲ), Mo(Ⅵ),Ag(Ⅰ),Cu(Ⅱ),B(Ⅲ)对TiO2/AC进行掺杂改性。通过对苯酚水溶液的光催化降解实验表明,离子掺杂明显的提高了TiO2/AC的光催化活性。不同的离子最佳掺杂浓度也不同。掺杂的光催化剂对500 mg/L苯酚4 h的光解率依次为:Ce(Ⅲ)> Mo(Ⅵ) > Pb(Ⅱ) > Cu(Ⅱ) > B (Ⅲ)> Ag(Ⅰ) > Fe (Ⅲ)> Co(Ⅱ);M-TiO2/AC(M=Ce(Ⅲ)、Pb(Ⅱ)、Co(Ⅱ))对农药废水COD的去除效果一般,对挥发酚有较高的光解率。
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