近年来,亚胺键桥连苯环化合物的研究已经成为有机光电材料研究的热点之一。本论文围绕有机非线性光学(Nonlinear Optical,简称NLO)材料的合成、光电性能和电场作用下晶体生长规律的研究展开了一系列的工作,主要包括以下几个方面：1、采用醛胺缩合一步合成法,设计合成了一系列亚胺键桥连苯环化合物,运用X-射线单晶衍射、红外和拉曼等测试技术对分子的结构进行了确认。根据理论模拟和实验结果的有效结合,详细指认了各分子的FT-IR和FT-Raman光谱中的振动模式,结果表明各分子的C-H、C-C和C-N伸缩振动受环境影响较小,OH的振动模式由于受分子内、分子间氢键的影响,差异比较明显。2、采用B3LYP/6-31G(d)方法计算出了反映各化合物非线性光学性能的一阶超极化率β0。结果表明,受取代基和氢键效应影响,其一阶超极化率β0值均不同,N-(4-羟基苯)-2-羟基苯甲亚胺的β0值最高。所研究的这些化合物分子计算的β0值都大于尿素的数值,说明该类化合物是一种具有应用前景的非线性光学材料。3、紫外-可见吸收光谱实验表明,所研究的化合物在紫外区有好的吸收,而在可见光区具有良好的透光性,满足了这些化合物作为非线性光学材料的要求；激光诱导电化学测试表明材料具有宏观的光电流现象,证明这些化合物具有方向性电子转移的特征。4、通过自制的直流电场控制装置,实现宏观材料的微观生长控制。电场控制分子生长结果表明,在一定的电场强度下,该类晶体分子表现出电场控制生长现象,能实现分子方向性堆积获得目标宏观材料。总之,本文用实验和理论相结合的方法,开展了亚胺键桥连苯环化合物设计合成、结构表征和光响应性能研究工作,证实了该类化合物是有应用前景的光响应材料。