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安全、高效和经济的储氢技术是阻碍氢能大规模应用的技术瓶颈之一。经过多年的研究与发展，多种新型的储氢材料体系已经问世。其中，Li-Mg-N-H复合储氢体系以其较高的可逆储氢容量和合适的热力学性能而被寄予厚望。但是，该储氢体系存在吸放氢操作温度较高、动力学性能较差的问题，距实用化尚有一定距离。本文在综述近期国内外Li-Mg-N-H复合储氢体系最新研究进展的基础上，系统研究了Mg(BH4)2对Mg(NH2)2-2LiH体系储氢性能的影响及其机理，以及KH和KNH2对2LiNH2-MgH2体系储氢性能的影响，并阐明了钾元素可能的作用机理。 研究了Mg(BH4)2添加对Mg(NH2)2-2LiH体系储氢性能的影响规律和机制。结果表明，Mg(BH4)2添加降低了复合体系的放氢温度，其中Mg(NH2)2-2LiH-0.1Mg(BH4)2样品呈现较好的综合性能，在140℃、100bar氢压下可逆储氢量超过4.0wt％，放氢焓变和活化能分别降低了～11.1％和11.8％。结构检测发现，Mg(BH4)2在球磨过程中首先与LiH发生交换反应生成LiBH4和MgH2，产生的MgH2与Mg(NH2)2进一步反应生成MgNH并放出氢气。在加热过程中，LiBH4促使Mg(NH2)2在较低温度下发生重结晶，且在反应过程中捕获中间产物LiNH2生成Li4(BH4)(NH2)3，弱化了N-H键的键强，提高了体系中的离子导电率。而MgNH的晶体结构与放氢产物Li2Mg(NH)2相似，它的存在起到“种子效应”的作用。因此，在球磨原位生成的LiBH4和MgNH的协同作用下，Mg(NH2)2-2LiH体系的吸放氢热力学和动力学性能得到改善，进而降低了其操作温度，提高了其反应动力学。 考察了KH添加对2LiNH2-MgH2体系储氢性能的影响和机理。研究发现，在体系中掺入不同含量的KH均可降低放氢温度。2LiNH2-MgH2-0.1KH样品综合性能较好，放氢起始和结束温度分别约为75℃和260℃，140℃时的放氢速率较原始样品提高近9倍，在130℃温度下保温吸氢量达到～4.8wt％。较高温度下放氢会导致K的催化效果在随后的吸放氢过程中逐渐消失，而低温预处理可在后续的吸放氢过程中保持K的催化效果。结构分析表明，添加KH样品的主要放氢反应不变。放氢初期，KH的催化作用降低了材料的放氢起始温度;随着温度升高，KH与LiNH2反应生成Li2K(NH2)3，改善材料放氢热力学性能，导致放氢结束温度降低。 通过在2LiNH2-MgH2复合体系中引入KNH2，进一步研究了K基催化剂对该体系储氢性能的影响。结果显示，KNH2添加也可以降低2LiNH2-MgH2复合体系的放氢温度，其中2LiNH2-MgH2-0.1KHN2样品的综合性能较好，其放氢起始和结束温度分别降低至～80℃和240℃。该样品140℃放氢产物起始吸氢温度仅60℃，130℃温度下保温吸氢量可达～4.8wt％。结构研究表明，经过球磨处理后，KNH2与MgH2发生交换反应生成了KH。生成的KH在放氢初期起催化剂作用，降低放氢反应温度;随着温度升高，KH与LiNH2反应生成Li2K(NH2)3，改善其放氢热力学，进一步降低体系的放氢温度。