【摘 要】
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甲烷的温室效应是同体积二氧化碳的25倍,作为甲烷的主要排放源,矿井乏风因甲烷浓度含量低（一般小于1%）、甲烷和氧气浓度波动大、流量不稳定、含有煤尘杂质等,难以直接富集或利用,大多直接排入大气,不仅造成能源浪费,还会导致环境污染,加剧大气变暖。基于燃煤锅炉的高供热能力和甲烷催化燃烧的高效性,考虑将矿井乏风通入燃煤锅炉,在催化剂的催化作用下实现乏风中低浓度甲烷的高效利用。矿井乏风与锅炉燃煤催化共燃的基
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甲烷的温室效应是同体积二氧化碳的25倍,作为甲烷的主要排放源,矿井乏风因甲烷浓度含量低（一般小于1%）、甲烷和氧气浓度波动大、流量不稳定、含有煤尘杂质等,难以直接富集或利用,大多直接排入大气,不仅造成能源浪费,还会导致环境污染,加剧大气变暖。基于燃煤锅炉的高供热能力和甲烷催化燃烧的高效性,考虑将矿井乏风通入燃煤锅炉,在催化剂的催化作用下实现乏风中低浓度甲烷的高效利用。矿井乏风与锅炉燃煤催化共燃的基础理论与应用研究尚处于初始阶段,用于催化甲烷燃烧和催化煤燃烧的催化剂种类繁多,其中过渡金属型催化剂因其多变的金属价态表现出较好的催化甲烷和催化煤的活性,具有良好的应用前景。深入理解矿井乏风与锅炉燃煤共燃机理,设计开发高活性、高稳定性催化剂是该体系亟需解决的核心问题。本论文以SiO2为载体,制备负载型钴基催化剂。通过优化制备条件,获得具有良好催化低浓度甲烷燃烧性能的催化剂。采用多种表征方法,建立催化剂结构与催化低浓度甲烷性能之间的构效关系,通过对比选出最佳催化剂1;考察钴基催化剂催化锅炉燃煤燃烧性能,明确催化剂对锅炉燃煤燃烧性能的影响机制,并筛选出最佳催化剂2;考察最佳催化剂1和2催化矿井乏风和锅炉燃煤共燃的燃烧性能,明确甲烷催化燃烧与锅炉燃煤催化燃烧之间的影响机制。主要研究内容和研究结论如下:（1）制备Co3O4纳米颗粒尺寸可控的Co3O4/SiO2-x系列催化剂及催化低浓度甲烷燃烧性能研究采用配位聚合物方法,并通过调变焙烧温度制备了Co3O4纳米颗粒尺寸可控且均匀分布的Co3O4/SiO2-x催化剂（x为焙烧温度,分别是500、600、700、800）。结合催化剂催化低浓度甲烷燃烧性能和物化表征结果,发现随着焙烧温度的增加,Co3O4纳米粒径逐渐增大,Co3O4/SiO2-x系列催化剂的催化活性逐渐降低,当焙烧温度为500℃时,粒径最小的Co3O4/SiO2-500由于丰富的Co3+物种含量以及优良的氧传递能力和甲烷吸附能力具有良好的催化活性和稳定性。为考察乏风中甲烷和氧气浓度波动对催化剂催化性能的影响,评价了不同甲烷和氧气浓度下Co3O4/SiO2-500催化甲烷燃烧性能。研究结果表明,该催化剂可以适应乏风中不同甲烷浓度,但氧气浓度对其催化性能影响较大,增大催化剂的氧传递性能是提高催化剂活性的有效途径之一。（2）Co3O4/SiO2-x系列催化剂催化锅炉燃煤燃烧性能研究采用TG-DSC联用技术和固定床反应器—气相色谱联用仪,考察了Co3O4/SiO2-x系列催化剂催化煤粉燃烧性能研究。研究发现,钴基催化剂的加入有效促进了煤的充分燃烧,这归因于催化剂对煤中挥发分的催化燃烧作用。经对比,Co3O4/SiO2-x系列催化剂催化褐煤燃烧性能随Co3O4纳米粒径的增大而降低,当焙烧温度为500℃时,粒径最小的Co3O4/SiO2-500对褐煤的催化性能最佳。此外,为了研究Co3O4/SiO2-500催化剂的普适性,考察了Co3O4/SiO2-500催化不同煤种的燃烧性能。研究结果表明,挥发分含量最多的褐煤在催化剂的催化作用下燃烧效果最佳,这一结果进一步证明了催化剂对煤热解挥发分的催化燃烧作用,这也说明Co3O4/SiO2-500催化剂更加适用于高挥发分含量煤种。（3）Co3O4/SiO2-500催化低浓度甲烷与褐煤共燃性能研究采用固定床反应器—气相色谱联用仪,考察了Co3O4/SiO2-500催化低浓度甲烷和褐煤共燃性能。经研究发现,该共燃体系使得低浓度甲烷的完全燃烧温度由900℃降至700℃,这可能是由于燃煤中挥发分燃烧放出的热量提供了甲烷燃烧必要的高温条件,促进了其自由基反应。此外,通过考察甲烷浓度和氧气浓度的波动对乏风与褐煤催化共燃性能的影响,发现氧浓度的变化对共燃体系中褐煤的分解燃烧无明显影响,这归因于催化剂的促燃作用;然而氧浓度的降低在一定程度上延迟了低浓度甲烷的催化燃烧。甲烷浓度的变化对褐煤燃烧性能有显著影响,甲烷浓度的提高将大幅度降低煤与氧气的接触程度,进而降低煤的燃烧性能,这是因为因煤吸附CH4的能力强于O2,提高反应温度,可有效降低煤对甲烷的吸附能力和吸附量,进而实现煤的充分燃烧。
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