【摘 要】
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工业排放的挥发性有机污染物(Volatile Organic Compounds,VOCs)是主要的大气污染物之一,会危害环境和人体健康,甲苯则是工业排放VOCs中的典型污染物。臭氧协同催化氧化法因具有反应温度低、催化效率高的特点而备受关注,在VOCs治理方面具有广阔的前景。本文将采用臭氧协同催化氧化技术对典型污染物甲苯进行处理研究。本文以堇青石(Cordierite,Cord)为载体,采取浸渍法
【基金项目】
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2019年国家重点研究计划大气专项:“长江流域中流大型综合性工业园区全长江流域中游大型综合性工业园区全过程大气污染防治支撑技术集成示范”项目(编号:2019YFC0214300),课题三:园区无组织排放控制技术研究(编号:2019YFC0214303C);
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工业排放的挥发性有机污染物(Volatile Organic Compounds,VOCs)是主要的大气污染物之一,会危害环境和人体健康,甲苯则是工业排放VOCs中的典型污染物。臭氧协同催化氧化法因具有反应温度低、催化效率高的特点而备受关注,在VOCs治理方面具有广阔的前景。本文将采用臭氧协同催化氧化技术对典型污染物甲苯进行处理研究。本文以堇青石(Cordierite,Cord)为载体,采取浸渍法制备了一系列Mn-Cu、Mn-Co和Cu-Co催化剂,考察了臭氧加入以及活性组分比例对催化氧化反应的影响,并对反应前后催化剂进行了表征。结果表明:①臭氧加入降低了催化氧化的反应温度,提高了催化剂的催化活性但并未改变催化剂的活性顺序,Mn2Cu3/Cord、Mn2Co3/Cord和Cu3Co2/Cord分别为最佳催化剂。②所有催化剂的甲苯降解率和矿化率随臭氧浓度的增大而增大,随甲苯初始浓度的增大而减小,随反应温度的升高先增大后减小,随空速的增大而减小。③臭氧协同催化氧化能避免催化剂发生高温烧结,反应前后催化剂的比表面积、结构和结晶程度变化不大。④最终研究得出的最优催化剂为Mn2Co3/Cord,最优反应条件为:反应温度100℃,空速12000 h-1。在此条件下,3g/m3的臭氧协同催化氧化766.5 mg/m3甲苯的降解率能达到100%,甲苯矿化率和臭氧分解率分别为96%和100%。利用傅立叶红外光谱仪对催化剂进行分析,推测反应过程为:催化剂催化臭氧产生O·,其将甲苯氧化成苯甲醇并产生·OH。然后苯甲醇被O·和·OH氧化成苯甲醛和苯甲酸,经过深度氧化后转变为低碳链的醇、醛和酸,最终被完全氧化成CO2和 H2O。
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