【摘 要】
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OH自由基是气液两相放电等离子体的重要产物之一,同时是一种非常重要的氧化剂,在生物医药、污水处理、材料制备等方面具有不可替代的作用。但气液两相放电生成OH自由基的内在机理并不明确,为了高效并选择性地利用OH自由基的高活性,定量研究OH自由基产量及其关键生成机制至关重要。由于OH自由基寿命短暂(ns至μs量级),同时气液两相放电过程复杂,对实验诊断和仿真模拟均提出了苛刻要求。本文以针-水电极大气压空
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OH自由基是气液两相放电等离子体的重要产物之一,同时是一种非常重要的氧化剂,在生物医药、污水处理、材料制备等方面具有不可替代的作用。但气液两相放电生成OH自由基的内在机理并不明确,为了高效并选择性地利用OH自由基的高活性,定量研究OH自由基产量及其关键生成机制至关重要。由于OH自由基寿命短暂(ns至μs量级),同时气液两相放电过程复杂,对实验诊断和仿真模拟均提出了苛刻要求。本文以针-水电极大气压空气辉光放电为研究对象,基于宽带紫外吸收光谱(BB-UVAS)和激光诱导荧光光谱(LIF),提出了一种OH自由基的诊断方法,确定了紧邻液面区域OH自由基绝对密度及其空间分布趋势,并研究放电参数对OH产量的影响规律与内在机理。本文的主要研究成果如下:(1)以Beer-Lambert定律为基础,构建了OH自由基的宽谱带(306-312nm)吸收光谱仿真模型,以OH密度、气体温度及二者的分布轮廓为输入参数,能够计算OH(A-X,0-0)谱带;(2)通过BB-UVAS测量,得到了紧邻液面、两电极中间位置的OH自由基吸收光谱;通过LIF测量,确定了OH自由基相对密度空间分布;通过瑞利散射方法,确定了放电区域气体温度空间分布;结合上述实验参数与仿真计算谱带,利用迭代法确定了OH自由基绝对密度;(3)研究了放电电流、放电间距、溶液电导率、电源极性、以及不同区域的OH自由基产量;数据表明相同条件下,针电极为负极性时放电生成的OH自由基绝对密度峰值约为正极性条件的40%-60%,但空间分布更宽;正极性放电的正柱区OH自由基密度,约为紧邻液面区域的20%-25%左右。OH生成量正相关于放电电流、间距;正极性放电下增加溶液电导率,OH自由基产量逐渐增加;负极性放电下溶液电导率对OH产量的影响不明显,电导率大于200μS/cm时OH自由基产量及分布趋势均无显著变化。本文工作为准确诊断复杂气体组成环境下OH自由基绝对密度及其空间分布行为提供了一种可靠方法,基于此得到不同工作参数对典型气液两相放电区域OH生成的影响规律,为深入量化研究气液两相放电相互作用过程提供了一种新的思路方法。
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