苯、甲醇烷基化反应催化剂与工艺开发

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本文以ZSM-5和ZSM-11分子筛为苯、甲醇烷基化制甲苯和二甲苯的催化剂,进行了改性研究,优化了改性条件,利用XRD、FE-SEM、NH3-TPD、N2-物理吸附等表征方法对改性前后分子筛进行了分析和表征。探讨了分子筛的酸性和孔结构等对于反应的影响,结果表明,通过适当碱和酸两步处理,在分子筛中引入了大量的介孔,并改变了分子筛的酸性,使高硅铝比分子筛的总酸量增多,低硅铝比的总酸量减少,弱酸的相对含量都有所增加。负载适当金属后,分子筛的强酸大大减少,弱酸增多。改性ZSM-5分子筛在苯与甲醇的烷基化反应中,转化率达到56.94%,甲苯、二甲苯总选择性达到92.14%,二甲苯的选择性达到36.53%,在300h的反应中保持了活性的相对稳定。改性ZSM-11分子筛在苯与甲醇的烷基化反应中,苯的转化率为52.60%,总选择性为89.91%,二甲苯的选择性为34.08%,在200h的反应中活性基本保持不变。论文还研究了改性ZSM-11分子筛催化苯、甲醇烷基化反应的工艺条件和动力学。初步研究表明,在实验范围内,改性ZSM-11分子筛上苯与甲醇进行烷基化反应的活化能为145.20KJ/mol,指前因子为2.49/(gcat·h·MPa)。
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