论文部分内容阅读
连续SiC纤维增韧SiC陶瓷基复合材料(SiCf/SiC)具有优异的性能,是未来核反应堆设计理想的候选结构材料。多种制备工艺和多元结构,导致富硅或富碳SiC环境所形成的Si/SiC或C/SiC异质界面结构在复合材料中十分普遍。最新研究发现,纳米材料中所含的大量界面对辐照诱导缺陷具有“吸收阱”作用,可显著提高材料的抗辐照性能。此外,异质界面的性能和结构会影响材料的抗辐照性能。以核能应用为研究背景,本文采用重离子辐照模拟中子辐照,开展了三种异质界面结构的辐照效应的基础研究,包括:Si/SiC异质界面、C/SiC异质界面和聚合物转化纳米SiC中的异质界面。最后对二维(2D)SiCf/SiC的离子辐照效应进行了考察。主要研究内容及结果如下: (1)采用2MeVAu2+,注量1×1016ion/cm2,在室温下,研究了Si/SiC异质界面的辐照效应。结果表明:残余Si体积分数VSi为17.1vol.%的SiC中临界完全非晶化剂量Dc等于0.09dpa~0.11dpa,小于多晶纯微米SiC的临界完全非晶化剂量(0.25dpa)。辐照过程残余Si在晶界诱导偏析。完全非晶化后,纳米压痕测试的硬度和杨氏模量衰变分别为68.8%和69.9%。采用Raman光谱压电效应对离子辐照损伤层的残余应力进行估计,室温辐照下,残余应力(σ)几乎完全来自辐照诱导体积肿胀(σs),即sσ≈σ,所用富Si的SiC样品中的微观应力场等于1.186GPa,为拉应力。比较热应力(σT)和σs随工作温度对残余应力的贡献:当辐照温度低于临界非晶化温度(Tc)时,σs占主导;当位于饱和点缺陷膨胀区(Tc450nmSiC晶粒具有与单晶或多晶微米纯SiC类似的体积肿胀行为,但缺陷可优先在PyC界面处聚集,从而良好的保护了SiC,至注量为7.88×1018He+/cm2时,SiC晶粒内观察到首个缺陷,直径为~8nm,远高于单晶SiC缺陷形成的阈值注量(~1×1017He+/cm2)。原位HIM电镜辐照研究发现:向C/SiC异质界面注入高剂量He+离子,可形成两类辐照诱导缺陷:第I类缺陷,He原子填充在间隙位,具有可修复性;第II类缺陷,为空洞型缺陷,具有不可移动和不饱和性。根据记录的缺陷行为结合氦泡中三种压力的竞争关系,分析了C/SiC异质界面中的氦缺陷演变过程。辐照温度影响的研究表明:随着辐照温度升高,C/SiC异质界面SiC和C两相中的缺陷复合增强,辐照导致的无序化程度降低。HIM表面形貌图像显示,C/SiC界面结构在700K辐照后产生少量微裂纹,可能是由类石墨结构中不同方向的应变失配造成的。 (3)通过控制聚合物转化陶瓷(PDC)工艺的裂解温度,在原子尺度实现对陶瓷结构的精确控制,采用2MeVAu2+,注量1×1016ion/cm2,在室温下,研究了聚合物转化纳米SiC中异质界面性质对辐照效应的影响。基于显微结构与裂解温度关系,发现:非晶陶瓷(900℃–1100℃),能够有效阻挡Au2+离子辐照过程的缺陷位移,辐照损伤层厚度大幅减小,此外在整个辐照过程中,非晶陶瓷能够保持稳定的非晶状态且不产生应力,表现出优异的辐照结构和力学稳定性;非晶→晶体转变温度点附近的陶瓷(1150℃和1200℃),在辐照下结构极不稳定。在预测的Au2+高浓度区发现了纳米尺度的离子斑痕(4.4nm–15.2nm),并在离子斑痕边缘生成了具有清晰石墨晶格特征条纹(间距约为0.17nm)的晶体结构,这些结晶相导致亚稳陶瓷界面相中存在较大的压应力(高达几个GPa);裂解温度为1200℃–1500℃,由β-SiC、类纳米晶石墨(NC-G)和残余无定形基体等结构组成的纳米晶陶瓷中,SiC纳米晶辐照过程中能够保持典型的“界面驱动收缩”行为,具有抗辐照非晶化膨胀性,同时低温辐照下热导率衰退得到了改善,抗辐照性能提高。 (4)采用3MeVAu2+,注量1×1015ion/cm2,在室温下,研究了2DSiCf/SiC的离子辐照效应。扫描电子显微镜(SEM)图像显示,SiCf/SiC在室温辐照后存在大量基体裂纹。Raman光谱分析证明复合材料在离子轰击下形成了非晶表面结构,而且SiC纤维和SiC基体具有不同的微观应力场,分别受压应力和拉应力。通过原子力显微镜(AFM)的高度信息,精确测量并验证了SiC基体中的显著膨胀和SiC纤维中的微小收缩。未来SiCf/SiC设计中应预防低温辐照下因SiC纤维和SiC基体体积肿胀失配发生的基体过早开裂问题。