【摘 要】
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近年来,锂离子电池在3C电子产品、电动汽车以及储能等领域的市场占有率进一步攀升,其能量密度的短板也日益凸显。这使得高容量富锂锰基正极材料（LLOs,＞250 m Ah/g）如Li1.2Mn0.6Ni0.2O2等成为了锂离子电池研究领域的热点,并被国内外众多研究人员认为是最有前景的锂离子电池正极材料之一。然而,首次库伦效率低下、容量和电压衰减较快以及倍率性能差等严重问题成为了其产业化道路上的拦路虎。
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近年来,锂离子电池在3C电子产品、电动汽车以及储能等领域的市场占有率进一步攀升,其能量密度的短板也日益凸显。这使得高容量富锂锰基正极材料（LLOs,＞250 m Ah/g）如Li1.2Mn0.6Ni0.2O2等成为了锂离子电池研究领域的热点,并被国内外众多研究人员认为是最有前景的锂离子电池正极材料之一。然而,首次库伦效率低下、容量和电压衰减较快以及倍率性能差等严重问题成为了其产业化道路上的拦路虎。这些问题通常都是由其复杂的电化学机理及不稳定的结构造成的,因此对材料的制备工艺及改性方案进行探究显得尤为重要。本文采用熔盐法制备Li1.2Mn0.6Ni0.2O2正极材料,优化和筛选了烧结温度、时间及掺杂方案,并重点探究了相关的改性机理。（1）通过熔融法获得了不同烧结时间和烧结温度条件下的样品,并对双元素掺杂方案进行探究。结果显示,在830°C下煅烧12 h时,材料的放电比容量较高,达到了236.77 m Ah/g。此外,烧结温度对材料的电化学性能影响较大,850°C下烧结12 h可获得较好电化学性能的样品,其首次放电比容量为204.04 m Ah/g,循环100圈后的容量保持率为87.97%,远远高于830°C的69.81%。不同双掺杂元素对Li1.2Mn0.6Ni0.2O2的性能影响各不相同。当使用F与Mo元素共掺杂时能获得较好的循环性能,循环200圈后的容量保持率为79.89%,远高于Y与F元素共掺杂时的54.02%,然而此时材料的放电比容量偏低,未完全发挥出Li1.2Mn0.6Ni0.2O2正极材料的高容量特性。（2）本论文对F/Mo共掺杂方案作了进一步的研究,以提高Li1.2Mn0.6Ni0.2O2正极材料的容量性能并探究相关的性能提升机理。XRD精修、XPS和TEM等表征技术的结果证实了Mo离子成功掺杂到晶格中并占据部分Li位,形成类尖晶石结构,增强了材料的结构稳定性并加快了Li+的扩散速率。此外,F元素的引入促进了Li2Mn O3相的活化,有效提升了材料的放电比容量。与Pristine样品相比,5F3M样品中Li2Mn O3相的容量贡献增加了37 m Ah/g。由于F和Mo的这一协同作用,5F3M样品在100次循环后仍保持了190.98 m Ah/g的放电比容量。这远高于Pristine样品的165.29 m Ah/g,表明其具有优异的循环稳定性。同时,GITT和EIS的测试结果也表明F和Mo的引入降低了电极的扩散内阻,并使得材料具备更大的锂离子扩散系数,从而显著提高了锂离子的扩散动力学。在2 C倍率下,5F3M样品仍然具有约170 m Ah/g的放电比容量,而Pristine样品却只有144 m Ah/g的容量,表现出良好的倍率性能。这些结果表明这一掺杂策略有效提高了Li1.2Mn0.6Ni0.2O2正极材料的容量、循环及倍率性能。
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