【摘 要】
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科技的高速发展使人们对高比容量、高能量密度、低成本的清洁、可再生二次电池的需求与日俱增。锂硫电池因理论比容量高(1675 m Ah g-1)、能量密度高(2600 Wh kg-1)和价格低廉等优势,被认为是最有潜力的下一代能源存储设备。然而,多硫化锂的穿梭、活性物质硫的电绝缘、多硫化锂转化缓慢等问题影响了锂硫电池的稳定性和安全性。本学位论文围绕多孔有机聚合物（Porous organic poly
【基金项目】
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国家自然科学基金（51673076）项目名称:官能化纤维素纳米晶剥离氮化硼及其聚酰亚胺纳米复合材料; 华中科技大学创新研究院技术创新基金（2020JYCXJJ024）项目名称:共价三嗪框架/导电聚合物修饰的有序结构隔膜; 国家公派留学基金（201906160105）
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科技的高速发展使人们对高比容量、高能量密度、低成本的清洁、可再生二次电池的需求与日俱增。锂硫电池因理论比容量高(1675 m Ah g-1)、能量密度高(2600 Wh kg-1)和价格低廉等优势,被认为是最有潜力的下一代能源存储设备。然而,多硫化锂的穿梭、活性物质硫的电绝缘、多硫化锂转化缓慢等问题影响了锂硫电池的稳定性和安全性。本学位论文围绕多孔有机聚合物（Porous organic polymers,POPs）展开研究,设计了四种基于POPs的多功能隔膜夹层,研究了夹层对锂硫电池性能的影响。主要研究内容和结果如下:（1）在温度不高于120℃、无强酸的条件下,通过醛和脒的缩聚反应合成共价三嗪框架（CTF）,采用刮涂法制备了CTF夹层。CTF的氮掺杂化学吸附了多硫化锂,其片状微孔结构物理阻隔了多硫化锂,其高比表面积提高了电解液的浸润性,从而抑制了多硫化锂的穿梭、促进了锂离子的扩散。CTF夹层电池在电流密度2 C时的放电比容量高达802 m Ah g-1。（2）采用机械共混法将CTF与多壁碳纳米管（MWCNT）复合,制备了CTF/MWCNT复合夹层。CTF可化学、物理双重锚定多硫化锂,高导电MWCNT促进了电子的传导,从而抑制了多硫化锂的穿梭、提高了活性物质硫的利用率。CTF/MWCNT复合夹层电池在电流密度2 C时的放电比容量高达982 m Ah g-1,相比于CTF夹层电池提高了22.4%。（3）将聚二甲基二烯丙基氯化铵（PDDA）包覆的CTF（PDDA@CTF）与聚3,4-乙烯二氧噻吩/聚苯乙烯磺酸盐（PEDOT:PSS）通过静电层层组装于商业隔膜两侧,制备了PDDA@CTF/PEDOT:PSS层状夹层。PDDA@CTF可化学、物理双重锚定多硫化锂,高导电PEDOT:PSS促进了电子的传导,从而抑制了多硫化锂的穿梭、提高了活性物质硫的利用率。此外,双面夹层还抑制了锂枝晶的生长。PDDA@CTF/PEDOT:PSS层状夹层电池在电流密度2 C时的放电比容量高达992m Ah g-1,相比于CTF夹层电池提高了23.7%。（4）设计可催化多硫化锂转化的聚卟啉Mg（Co）配合物（Por-POPs-Mg（Co））,并与石墨烯纳米片（GNs）复合,制备了Por-POPs-Mg（Co）/GNs复合夹层。Por-POPs-Mg（Co）可化学、物理双重锚定多硫化锂,还可催化多硫化锂转化,高导电的GNs促进了电子的传导,从而抑制了多硫化锂的穿梭、促进了多硫化锂的转化、提高了活性物质硫的利用率。Por-POPs-Mg/GNs和Por-POPs-Co/GNs复合夹层电池在电流密度2 C时的放电比容量分别高达835 m Ah g-1和860 m Ah g-1,相比于CTF夹层电池分别提高了4.1%和7.2%。
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