论文部分内容阅读
为了解南京地区大气颗粒物中PAHs的污染特征,及其受气象条件和排放源的贡献影响大小,利用气溶胶粒度分布采样器在2009年11月(秋)、2010年1月(冬)、2010年4月(春)、2010年7月(夏)分别对南京市区、郊区两个采样点进行了持续同步采样,对不同采样点、不同季节的PM2.1-10(粗粒子)、PM21(细粒子)中16种PAHs进行了全面的对比分析。研究结果表明:(1)南京市区、郊区采样点细粒子中总PAHs的浓度变化范围分别是25.92-90.80ng/m3、30.76-102.26ng/m3,粗粒子中浓度范围分别是30.15ng/m3-89.15ng/m3、31.81ng/m3-89.18ng/m3。两个采样点的浓度分歧系数性较小,具备相同的污染源及污染过程。不同季节的PAHs谱分布结构存在差异,浓度相关性较低,四季排放源贡献情况存在差异。对于16PAHs总浓度,细粒子中呈现冬季>春季>秋季>夏季的规律,粗粒子则秋季>冬季>春季>夏季。南京PAHs细粒径段分布比重平均值为55%,秋、冬、春、夏四季分别为41%、66%、61%、50%。秋季不同于其他季节的排放源种类及局地排放为主的污染形势,可能是其PAHs主要分布于粗粒径段的原因。(2)温度与]PAHs呈负相关关系,且与细粒子中PAHs相关性更大。风速与PAHs也呈负相关,与粗粒子相关性更突出;降水量对PAHs有一定的清除作用;在不同的相对湿度范围内,细粒子中PAHs与能见度显著负相关,粗粒子则没有这一规律。区域传输对南京地区的PAHs存在较大影响。秋季粗、细粒子主要都受局地排放影响,粗粒子所受影响范围更局地;夏季粗、细粒子中PAHs主要由局地排放贡献,西南方向洁净气团的区域传输起稀释作用,粗、细粒子的污染形势确实相差不大;春季粗、细粒子的PAHs均受到了ENE-S方向污染气团的远距离输送影响,细粒子受之影响比粗粒子更大;冬季粗、细粒子PAHs的积聚除了由本地贡献,还受来自NNW-NE方向的污染气团贡献,且细粒子受之贡献比粗粒子更大。(3)不同季节的排放源种类存在差异。PCA源解析结果显示,春、冬季细粒子的排放源主要是机动车源(春:78.23%,冬:74.09%)和燃煤/焦化源(春:15.64%,冬:18.63%),春、冬季的粗粒子均比细粒子多了木材燃烧的贡献。夏季细粒子仅解析出一个机动车源(87.24%),粗粒子的贡献源包括机动车源(79.27%)和生物质燃烧源(9.64%)。秋季粗、细粒子均受到生物质燃烧源的贡献,细粒子的第一大排放源是机动车源(72.93%),其次生物质燃烧(10.58%)以及燃煤/焦化(10.02%),粗粒子受生物质燃烧及燃煤/焦化混合源的贡献率(46.53%)较细粒子有所增大,机动车源(44.28%)有所降低,秋季不同于其他季节的排放源情况以及局地贡献为主的污染形势,可能就是秋季浓度分布不同于别的季节的根本原因。结合CMB对PM10的PAHs贡献源拟合结果,南京地区可吸入颗粒物中PAHs的最主要来源是机动车、燃煤与焦化源。