【摘 要】
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配位聚合物因其丰富的结构、可调控的尺寸等优势在诸多领域具有广泛的应用,尤其是催化领域。其催化性能与结构紧密相关,因此设计合成特定结构的配位聚合物是一项具有挑战性的工作。本文以含氮杂环羧酸类衍生物为中心,通过合理的设计与合成,制备出具有催化活性的配位聚合物,并对这些配位聚合物在借氢方面的催化性能进行了研究与探索。（1）以苯并三唑和嘧啶为基础单元,合成了多氮配体（BTP）,与铑配位得到铑配合物,通过碳
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配位聚合物因其丰富的结构、可调控的尺寸等优势在诸多领域具有广泛的应用,尤其是催化领域。其催化性能与结构紧密相关,因此设计合成特定结构的配位聚合物是一项具有挑战性的工作。本文以含氮杂环羧酸类衍生物为中心,通过合理的设计与合成,制备出具有催化活性的配位聚合物,并对这些配位聚合物在借氢方面的催化性能进行了研究与探索。（1）以苯并三唑和嘧啶为基础单元,合成了多氮配体（BTP）,与铑配位得到铑配合物,通过碳化的方法负载在g-C3N4上,成功制备负载型铑催化剂Rh-BTP@g-C3N4,催化剂被应用于2-氨基苯甲醇类和苯甲腈类、苯甲醇类和苯乙酮类的借氢反应中,在最佳反应条件:以NaOtBu为碱,甲苯为溶剂,反应温度为120 ℃,反应时间为12小时下,催化剂展现出一定的催化性能及可回收性。（2）以间位取代的吡嗪为基础,合成了取代的吡嗪基羧酸配体（PDA）,通过水热合成法与Co2+发生配位,成功制备了钴基配位聚合物（Co-PDA）,并通过SEM、EDS、FT-IR、XPS等一系列分析手段对其进行了相关的表征。Co-PDA在芴的烷基化反应中表现出优异的催化活性,大部分产物产率可达90%以上,而且也能够以较高的产率（63%-86%）催化炔烃与醇的借氢反应,得到相应的二芳基酮类衍生物。循环实验证明Co-PDA稳定性较好,可回收性良好。（3）以5-苯基四氮唑为核心,加入酸性基团将配体进行修饰,合成了新型四唑基羧酸配体（PTAA）,在改变溶剂和投料比的条件下与乙酸锰（Ⅲ）水合物自组装,合成了两种不同的配位聚合物Mn-PTAA-1和Mn-PTAA-2,通过多种手段对其进行了表征。配合物能够在绿色无溶剂条件下以优异的活性催化2-氨基喹啉和1-氨基异喹啉的N-烷基化反应,共得到47种喹啉基胺类化合物。（4）设计合成了一种新型的V型双四唑基羧酸配体（PTDA）,通过与Co2+,Ni2+,Zn2+在水热条件下自组装形成了三个结构新颖的配位聚合物Co-PTDA,Ni-PTDA,Zn-PTDA。通过单晶X-射线衍射对其结构进行了研究和分析,Co-PTDA和Ni-PTDA同属八面体构型配合物。Co-PTDA在合成喹啉的借氢反应中展现出更好的催化效果,对底物有良好的普适性,同时,催化剂在回收多次之后仍具有一定的催化活性。
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