稀土双钙钛矿型催化剂La2FeBO6(B=Mn、Co、Zn)的制备及其光催化降解性能研究

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目前,在光催化降解废水领域,太阳能的利用率较低。为了提高太阳能的利用率和催化效率,寻求在可见光范围内有响应、催化效率高的催化剂成为研究热点。本文采用柠檬酸络合法制备了La2FeBO6(B=Mn、Co、Zn)稀土双钙钛矿型催化剂,且用其它方法制备了La2FeMnO6样品,采用XRD、XPS、BET、H2-TPR及SEM等表征手段对样品的结构、表面形貌和离子价态等进行了研究。以降解对氯苯酚反应为探针,探索了在可见光下B位离子间交互作用对催化剂结构及降解对氯苯酚的影响。表征结果显示,以柠檬酸络合法制备的La2FeMnO6和La2FeCoO6均形成单相的双层钙钛矿结构,而La-Fe-Zn-O催化剂是以LaFeO3为主相的混合氧化物。其中,La2FeMnO6表面形貌主要呈球形,颗粒相对最小,比表面积最大。在可见光光照5h后,La2FeMnO6和La2FeCoO6催化剂对氯苯酚的降解率分别为83%和74%,而La-Fe-Zn-O (LaFeO3)只为51%。说明催化剂的双层钙钛矿结构及其中B离子间的交换作用是可见光催化降解对氯苯酚反应的主要影响因素。通过对采用不同方法制备的催化剂进行比较,研究结果发现柠檬酸络合法、葡萄糖络合法和红外辅助柠檬酸络合法制备的光催化剂均形成单相的La2FeMnO6型双层钙钛矿结构。其中,葡萄糖络合法制备的La2FeMnO6催化剂形成层状的网络结构,比表面积大,表面分散着细小的颗粒且存在着少量的Mn4+、Fe4+,在催化过程中容易引起电荷不平衡,形成氧缺陷,光催化降解对氯苯酚时活性最好,5h降解率就高达95%。最后我们还比较了单双钙钛矿的光催化活性,实验结果发现双钙钛矿La2FeMnO6的催化活性优于单钙钛矿LaMnO3。
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