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本论文围绕如何制备可同时高效去除As(Ⅴ)与As(Ⅲ)的吸附剂及如何解决粉末活性炭的分离、再生等问题,从材料制备与表征、净水效能与机理方面开展研究的。
地下水中砷污染是一个世界性的问题。一般情况下,As(Ⅲ)与As(Ⅴ)往往同时存在,而前者的毒性远远高于后者,且比后者更难去除。为去除As(Ⅲ),通常需要先把As(Ⅲ)氧化为As(Ⅴ)。如果有一种吸附剂既可以高效去除As(Ⅴ)又可以氧化As(Ⅲ),那么就可以同时高效去除As(Ⅲ)与As(Ⅴ)了。本研究以制备这种吸附剂为目的,把铁氧化物对As(Ⅴ)的高吸附性能与二氧化锰的氧化As(Ⅲ)的性能结合在一起,研制了铁锰复合氧化物吸附材料,并在材料的制备、砷吸附性能及其去除机理方面开展了系统研究。
由于具有优良的吸附性能以及相对低廉的价格,粉末活性炭被广泛应用水污染控制,而存在的分离、再生困难的问题限制了其更广泛应用。磁分离是一种简单有效的分离方法,如果赋予粉末活性炭以磁性,那么就可以利用磁分离法回收粉末活性炭。本研究用化学共沉淀法合成了CuFe2O4/活性炭磁性复合材料,并研究了该材料的吸附性能及催化热再生情况。
通过上述研究,取得了如下主要成果:
1.利用铁氧化物对As(Ⅴ)的高吸附性能及二氧化锰对As(Ⅲ)的氧化性能,成功制备了可同时高效去除As(Ⅲ)与As(Ⅴ)的铁锰复合氧化物吸附材料。该吸附剂可以有效地把As(Ⅲ)氧化成As(Ⅴ),对As(Ⅲ)与As(Ⅴ)的最大吸附容量分别为1.77mmol g-1和0.93 mmol g-1,且前者明显高于后者,表明该吸附材料对As(Ⅲ)的去除效果更好。
2.所制备的铁锰复合氧化物具有较大的比表面(265m2/g);含有丰富的表面金属羟基;其中铁和锰的化合价分别为+3和+4;铁氧化物和锰氧化物主要以无定型形式存在。
3.共存阳离子可以促进砷的去除,一价阴离子及硫酸根离子对砷去除效果影响不大,而碳酸根、硅酸根及磷酸根的存在产生了竞争吸附,抑制了砷的去除,特别是在高浓度情况下。
4.As(v)在铁锰复合氧化物表面形成了内层配合物而被去除,而As(Ⅲ)的去除机理明显不同于As(Ⅴ),为氧化还原/吸附机制。在As(Ⅲ)被氧化成As(Ⅴ)的过程中,二氧化锰的还原溶解导致了固体表面新的活性吸附位的产生是该吸附材料对As(Ⅲ)吸附容量高于As(Ⅴ)的原因。
5.CuFe2O4/活性炭复合吸附剂具有较好的磁性,可有效地进行磁分离。磁性粒子CuFe2O4的存在对活性炭的比表面及吸附性能影响不大。
6.CuFe2O4具有优良的催化活性,其存在对吸附在活性炭上的酸性橙Ⅱ的热降解具有很好的催化效果,复合材料可以重复使用。