POSS杂化复合水凝胶的制备及性能

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本文在制备八乙烯基笼形倍半硅氧烷(Octavinyl-POSS)的基础上,以Octavinyl-POSS为反应性纳米杂化材料,设计并制备了POSS杂化PNIPAm/PAAc温度及p H双重敏感水凝胶、MPEG修饰的POSS纳米杂化胶束及其与α-CD组装所形成的杂化超分子水凝胶。首先,以Octavinyl-POSS作为交联剂,在四氢呋喃中与N-异丙基丙烯酰胺(NIPAm)和丙烯酸(AAc)反应性单体经光聚合制备POSS杂化PNIPAm/PAAc温度及p H双重敏感性水凝胶。溶胀性能测试结果表明:杂化凝胶具有温度和p H响应性,且这种刺激响应性具有较好可逆性。流变测试表明溶胀状态下的杂化凝胶具有良好的力学性能。以水溶性染料甲基紫(MV)为模型药物,模拟体外释放测试表明,POSS杂化PNIPAm/PAAc水凝胶对MV具有较高的负载量及持续的缓释能力。其次,在四氢呋喃中,Octavinyl-POSS与过量巯基丙酸(MPA)在紫外光及光引发剂条件下,经巯基-乙烯基“点击”反应,制备多羧基POSS(POSS-COOH),再与聚乙二醇单甲醚(MPEG)在偶联剂作用下经偶联反应得到聚乙二醇功能化的POSS。制备得到的聚乙二醇功能化的POSS可以分散于水介质中形成稳定的纳米杂化胶束。荧光光谱及粒径分析结果表明可以通过调节MPEG的接枝率控制胶束溶液的CMC与粒径,MPEG的接枝率越大,胶束溶液的CMC和平均粒径越小。以疏水性药物布洛芬为模型药物的体外药物释放研究表明,POSS-MPEG杂化胶束对疏水性药物布洛芬具有较好的缓释能力。最后,在水溶液中,α-环糊精(α-CD)与POSS-MPEG的MPEG链段通过主客体包合作用快速组装制备POSS杂化超分子水凝胶。XRD及TGA测试表明,POSS-MPEG与α-CD组装形成了结晶包合物,提高了POSS-MPEG的热稳定性。杂化凝胶的流变测试结果表明:POSS-MPEG与α-CD在水溶液中经历快速组装,形成杂化超分子水凝胶;通过调节POSS上MPEG的接枝率、POSS-MPEG的浓度及MPEG链段与α-CD的摩尔投料比,进而可以调节所形成的杂化超分子水凝胶的强度与粘度;随着温度升高,杂化超分子水凝胶呈现溶胶-凝胶转变现象;杂化凝胶均表现出明显的剪切变稀现象;载药凝胶的药物释放测试表明,载药凝胶对盐酸吡柔比星具有较好的控制缓释行为。
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