【摘 要】
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Li-Mn-O正极材料体系因其较高的可逆容量、丰富的矿物资源存储及环境友好等诸多优势而受到关注。富锂层状Li2MnO3和尖晶石LiMn2O4作为该体系中最具代表性的两种材料,在充放电过程中都存在严重的结构退化,从而表现出较差的循环寿命和倍率性能。金属有机框架（MOFs,Metal-Organic Frameworks）衍生氧化物具有良好的结构稳定性,已被广泛应用于锂离子电池负极材料。然而,目前关于
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Li-Mn-O正极材料体系因其较高的可逆容量、丰富的矿物资源存储及环境友好等诸多优势而受到关注。富锂层状Li2MnO3和尖晶石LiMn2O4作为该体系中最具代表性的两种材料,在充放电过程中都存在严重的结构退化,从而表现出较差的循环寿命和倍率性能。金属有机框架（MOFs,Metal-Organic Frameworks）衍生氧化物具有良好的结构稳定性,已被广泛应用于锂离子电池负极材料。然而,目前关于MOF衍生氧化物在锂离子电池正极材料方面的应用却鲜有报道。基于以上背景,本文合成了具有不同形貌的MOF基Mn2O3前驱体,并在此基础上制备了富锂层状Li2MnO3和尖晶石LiMn2O4正极材料。具体研究内容如下:利用1,2,3,4-丁烷四羧酸（BTCA）和乙酰丙酮锰（Ⅲ）在乙二醇溶剂中合成了Mn-BTCA聚合物,通过调控气氛、时间和温度等条件对其进行热解,得到了具有不同形貌的Mn2O3前驱体。将具有珊瑚状形貌的介孔纳米Mn2O3应用于锂离子电池负极时,其在0.1 A g-1下的首次放电比容量为1396 m Ah g-1,在1 A g-1下循环220圈后仍有884.1 m Ah g-1的可逆容量。采用上述MOF基介孔珊瑚状Mn2O3前驱体和Li2CO3为原料,通过简单的高温固相反应制备了MOF-Li2MnO3正极材料,其在20 m A g-1下的首次充放电比容量为454.5 m Ah g-1和169.2 m Ah g-1,循环120圈后材料仍保持着较好的孔状结构。减小锂含量后得到的MOF-Li1.75MnO3在20 m A g-1下循环120圈后放电比容量达到了150.7 m Ah g-1,在100 m A g-1下的平均放电比容量为67 m Ah g-1。此外,进一步减小锂含量所制备的MOF-Li1.25MnO3在100 m A g-1下的库伦首效高达85%,并在循环200圈后提供了83.3 m Ah g-1的可逆放电比容量,容量保持率为96%。进一步采用空气氛围600℃下合成的MOF基Mn2O3前驱体和Li2CO3为原料,在不同温度下制备了尖晶石LiMn2O4正极材料。结果表明较低温下制备的LMO-700在小电流下具有较好的循环稳定性,但是其在2 C下的容量衰减非常明显,循环500圈后放电比容量只有43 m Ah g-1;而高温下得到的LMO-800表现出相对稳定的循环性能,但是其可逆容量明显低于其他两组样品。相比之下,LMO-750在各个电流密度下均表现出了优异的循环性能,尤其是在5 C下循环800圈后放电比容量仍有87 m Ah g-1,容量保持率为67%。
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