【摘 要】
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在环境污染和能源危机日益严峻的今天,人们逐渐意识到寻找清洁的新型能源替代不可再生的化石能源对人类持续发展的重要意义。热电材料以其内部载流子为载体,可以实现热能和电能的直接相互转换,在发电和制冷领域广受关注。经过研究者们不懈的努力和许多有效策略的成功实施,一些性能优异的热电材料被发现和研究。例如:PbTe基化合物、SnSe基化合物和Co Sb3（方钴矿）等材料都是中温区性能优异的热电材料。其中PbT
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在环境污染和能源危机日益严峻的今天,人们逐渐意识到寻找清洁的新型能源替代不可再生的化石能源对人类持续发展的重要意义。热电材料以其内部载流子为载体,可以实现热能和电能的直接相互转换,在发电和制冷领域广受关注。经过研究者们不懈的努力和许多有效策略的成功实施,一些性能优异的热电材料被发现和研究。例如:PbTe基化合物、SnSe基化合物和Co Sb3（方钴矿）等材料都是中温区性能优异的热电材料。其中PbTe基化合物凭借其具有高对称性的晶体结构和高的能带简并度在中温区取得了非常高的热电性能。但是由于其本身含有毒性较大的Pb元素,因此PbTe的实际应用受到极大的限制。因此寻找PbTe的替代物对于热电材料的应用具有重要意义,其中SnTe的晶体结构和能带结构都与PbTe相似,因此受到广泛的关注。本文以SnTe为研究对象,采用传统固相反应和课题组自制的熔体旋甩装置分别制备了Cu掺杂的SnTe样品和Sb单掺及Sb、Mn双掺杂的SnTe样品。系统研究了Cu掺杂对SnTe热电性能的影响规律及熔体旋甩合成方法及掺杂对SnTe的微观结构和热电性能的影响。本文的主要研究内容如下:1.采用固相反应和热压烧结相结合的方式制备了SnTe·xCu样品。Cu元素引入可以在SnTe中填补Sn空位或者形成间隙原子点缺陷,由于Cu1+和Sn2+的离子半径和质量差异都比较大,加上间隙原子的作用,Cu原子的引入可以在SnTe中引入较强的应力场波动和质量场波动,从而明显增强声子散射作用,有效降低晶格热导率。在873 K时,掺杂量x=0.04的样品的总热导率和晶格热导率由母体的～3.4 W m-1K-1和～2.2 W m-1 K-1分别降至～1.8 W m-1 K-1和～1 W m-1 K-1。同时Cu的掺杂仍然保持了SnTe本身较高的电输运性能。最终,样品SnTe·0.04Cu在873 K时获得了大约为0.8的z T值。2.采用熔体旋甩法合成了多晶样品Sn1-xSbxTe。通过对比固相反应和熔体旋甩法制备的SnTe样品的晶格热导率,发现熔体旋甩法不仅制备效率更高,同时样品的晶粒尺寸也明显细化,可显著降低样品的晶格热导率。另外,通过对甩带和块体样品的微观结构进行表征,发现在快速制备过程中部分Sb析出将原本较大的晶粒分割成为几个亚晶粒,导致样品晶粒尺寸细化,并在晶界处形成Sb富集。这些Sb的析出物在块体样品的晶界处仍然可以观察得到,同时在块体样品中还观察到了高密度的位错,证明熔体旋甩法结合Sb掺杂可以在Sn1-xSbxTe样品中引入这些特殊的微观结构。这些特殊的微观结构增强了对声子的散射,有效优化了热输运性能。室温下,样品Sn0.84Sb0.16Te的晶格热导率降低至～0.55 W m-1 K-1。另外,Sb掺杂还降低了SnTe的载流子浓度,优化了电输运性能。在817 K时,样品Sn0.84Sb0.16Te的热电性能达到峰值,其峰值z T约为1.27,比未掺杂的SnTe的z T提高了大约110%。本研究证明了熔体旋甩法作为快速制备SnTe基材料的方法在实际应用中的优势。3.采用熔体旋甩法合成了Sb、Mn双掺杂的系列样品。双掺杂的样品是在保持了Sb单掺时引入的特殊微观结构的基础上进行Mn固溶,有效地调控了能带结构,实现轻重价带简并。基于密度泛函理论,计算了SnTe的能带结构,证明了固溶对SnTe能带结构的调控作用。双掺杂导致的能带简并使样品的Seebeck系数在整个测试温区内都显著提升,室温下样品Sn0.72Sb0.16Mn0.12Te的Seebeck系数达到～97μV K-1,比Sb单掺的样品提高了145%,300 K到873 K温度范围内的z Tave达到0.89,比未掺杂样品提高了340%。本研究证实了缺陷工程与能带工程相结合的策略对优化SnTe基材料热电性能的有效性。
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