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A2O(Anaerobic-Anoxic-Oxic)工艺流程简单、运行管理方便、剩余污泥量少,已成为污水脱氮除磷的主流工艺,提高污泥的活性和生物絮凝性是提高脱氮除磷效率的关键。Fe是影响微生物生长代谢的重要元素,采矿、冶金、电镀、铁系絮凝剂等生产和使用过程中产生大量的含Fe3+废水,这些Fe3+进入污水处理厂会影响微生物的活性和污泥性质。本研究考察Fe3+浓度变化对污染物去除效率和污泥性质的影响,探究Fe3+在污泥系统中的形态分布及迁移转化规律,分析胞外聚合物(extracellular polymeric substances,EPS)组成结构和微生物群落结构的变化,为了进一步提高污泥絮凝性能,同时投加石墨颗粒和铁离子,明确石墨颗粒/Fe3+对污泥性能的影响。结果表明:低浓度的Fe3+(<10 mg·L-1)可以提高COD和TN去除率,增强微生物活性,高浓度的Fe3+(10-40 mg·L-1)则出现抑制。当Fe3+浓度为10 mg·L-1时,COD和TN去除率达到最大(分别为96%和89%),厌氧区、缺氧区和好氧区的脱氢酶活性分别为35.83 mg·(L·h)-1、31.91 mg·(L·h)-1 和30.73 mg·(L·h)-1。随着 Fe3+浓度增加,TP 去除率提高,低浓度的Fe3+作用下生物作用和化学吸附共同除磷,高浓度的Fe3+作用下化学吸磷占主导地位。上清液中的Fe主要以Fe3+形式存在,紧密型EPS(tightly bound EPS,TB)中的Fe3+最多,溶解型(soluble microbial products,SMP)和松散型 EPS(loosely bound EPS,LB)中的Fe3+向TB层迁移,大部分Fe3+沉积在污泥中,并在微生物体内富集累积。低浓度的Fe3+可以提高污泥絮凝性,使污泥粒径增大,重絮凝(flocculation ability,FA)和Zeta电位升高。当Fe3+浓度为10 mg·L-1时,FA、Zeta电位和污泥粒径达到最大,此时各区域FA分别为48.7%、53%和49.2%,Zeta电位分别为-20.552 mV、-18.461 mV和-18.352 mV,污泥粒径分别为 40.32 μm、43.34 μm 和 39.72 μm。当 Fe3+浓度从 10 mg·L-1增加至40 mg·L-1时,各区域FA下降至26%、29%和32%,Zeta电位分别下降至-49.057 mV、-52.656 mV和-53.671 mV;EPS总量增加,SMP、LB和TB层的主要基团保持不变,氨基酸和类蛋白类有机物一直是EPS的主要成分。通过X射线衍射(X-ray diffraction,XRD)分析发现,污泥中主要存在Si02晶体,Fe3+以非结晶态形式存在。通过傅里叶变换红外光谱(fourier transform infrared spectroscopy,FTIR)和比表面积微孔分析仪分析可知,污泥的主要官能团始终保持不变,表面积增加,平均孔径减小,总孔体积变化较小。随着Fe3+浓度升高,群落丰富度和多样性下降,种群的优势菌门和优势菌属不变。厌氧区的Candidatus-A ccumulibacter、缺氧区的 Candidatus-Competibacter、Nitrospira 及好氧区的Terrimonas为耐Fe3+离子冲击的菌属。同时,利用PICRUSt分析菌群的代谢功能,厌氧区的K03413、缺氧区的K03088以及好氧区的K03832是高浓度Fe3+下的优势基因。在活性污泥系统中同时投加石墨颗粒和Fe3+,Fe3+会降低石墨颗粒的比表面积和颗粒表面负电荷,增加其孔径;但是,Fe3+不会改变石墨颗粒的晶体结构(主要存在SiC晶体)。石墨的导电性能促进了 Fe3+对污染物的降解和转化,并不影响污泥的主要基团(O—H、N—H、C—H、C=O、酰胺I、O—C—O和C—O)。石墨颗粒/Fe3+对生物絮凝和沉降性具有促进作用,与无石墨颗粒和Fe3+的污泥相比,粒径和FA分别提高20%与15%,Zeta电位从-63.9102 mV 增加到-53.8723 mV。