【摘 要】
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本论文的目的是开发高效廉价的橘子皮生物炭材料,同时研究其对水中致病菌、邻苯二甲酸酯类污染物的电化学去除性能,并初步探讨了生物炭材料用于电化学消毒机理和促进电化学降解污染物的内在机制。首先,通过管式石墨炉,将整块废弃橘子皮生物质材料高温热解制备了橘子皮生物炭电极,并研究了其电化学消毒灭活水中恶臭假单胞菌（Pseudomonas putida）的性能。实验主要对比分析了钌铱涂层钛阳极/生物炭阴极,钌铱
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本论文的目的是开发高效廉价的橘子皮生物炭材料,同时研究其对水中致病菌、邻苯二甲酸酯类污染物的电化学去除性能,并初步探讨了生物炭材料用于电化学消毒机理和促进电化学降解污染物的内在机制。首先,通过管式石墨炉,将整块废弃橘子皮生物质材料高温热解制备了橘子皮生物炭电极,并研究了其电化学消毒灭活水中恶臭假单胞菌（Pseudomonas putida）的性能。实验主要对比分析了钌铱涂层钛阳极/生物炭阴极,钌铱涂层钛阳极/石墨阴极两种电化学体系对浓度为10~7CFU/m L的自配含菌水的电化学消毒性能,结果表明生物炭阴极体系对菌的灭活能力更强。通过电子自旋共振波谱分析（ESR）和掩蔽实验证明氯自由基和超氧自由基是导致细菌快速灭活的主要氧化性物种。基于X射线荧光光谱分析（XRF）、X射线光电子能谱分析（XPS）、X射线衍射（XRD）以及红外光谱分析（FTIR）等物理化学测试,提出了氧化物种可能的产生途径,发现生物炭内源性金属氧化铜（Cu O）使生物炭在热解过程产生大量持久性自由基,持久性自由基诱导阴极产生更多的超氧自由基以快速灭活细菌;而电解过程中,生物炭材料中内源性金属氧化铜/氧化亚铜（Cu O/Cu2O）的共同作用也对更多的超氧自由基产生做出贡献;生物炭阴极具有更负的Zeta电位,通过静电排斥作用使细菌更好的吸附到阳极表面以被氯自由基快速灭活;重金属离子释放测试、能耗分析等表明橘子皮生物炭阴极在电化学消毒领域中具有良好的应用潜能。在后续的研究中,通过厌氧热解法制备了600°C、700°C和800°C的橘子皮生物炭颗粒材料,将其与电化学工艺耦合,用于降解水中的邻苯二甲酸二甲酯（DMP）。其中800°C生物炭电化学体系对邻苯二甲酸二甲酯（10mg/L）的去除性能远优于600°C和700°C生物炭电化学体系;XRD、XRF和拉曼光谱分析（RAMAN）表明800°C生物炭材料具有更高的石墨化程度,因此其物理电阻更小（～10Ω）。比表面积分析（BET）及场发射电子扫描显微镜分析（FESEM）表明温度升高能有效提高橘子皮生物炭材料的比表面积,孔隙结构生长也更加完善,从而增强其对邻苯二甲酸二甲酯的吸附能力;ESR测试结果表明硫酸根自由基是主要的氧化活性物种,800°C生物炭表面以碳为中心的持久性自由基诱导了硫酸根自由基的产生;800°C橘子皮生物炭耦合电化学体系通过物理吸附和电化学氧化的协同作用,实现了对水中邻苯二甲酸二甲酯的快速去除;使用超高相液相色谱仪串联四级杆-飞行时间质谱联用仪（QTOF）分析污染物降解的中间产物,根据QTOF结果提出了DMP可能的转化路径,即DMP在经过脱烷基化、羟基加成、脱羧和苯环断裂等反应后最终分解为二氧化碳和水;循环实验表明800°C橘子皮生物炭粉末能够被重复使用,耦合电化学工艺对水中DMP进行高效去除。以上研究为进一步研制开发安全、高效、廉价的新型电化学水处理材料提供了新的思路和有价值的理论参考。
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