【摘 要】
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环己烯是一种重要的有机合成中间体和化工原料。环己烯在医药、农药、染料、洗涤剂、炸药、饲料添加剂、聚酯和其他精细化学品的生产等方面有着广泛的应用前景。目前为止,苯选
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环己烯是一种重要的有机合成中间体和化工原料。环己烯在医药、农药、染料、洗涤剂、炸药、饲料添加剂、聚酯和其他精细化学品的生产等方面有着广泛的应用前景。目前为止,苯选择加氢制环己烯的方法是工业上大规模生产环己烯的最佳方法。苯选择加氢制环己烯路线的关键是制备出高活性和高选择性的催化剂。本论文通过对文献的总结,指出在苯选择加氢制环己烯反应中传质是至关重要的,且控制苯加氢反应停留在环己烯这步的关键是反应体系中水的存在。水吸附在催化剂表面形成死水层,由于苯与环己烯在水中溶解度的差异,死水层促进水中溶解能力较差的环己烯的脱附,提高催化剂的环己烯选择性,从而增大环己烯收率。此外,催化剂的晶型、粒径、孔径结构等都是影响催化剂性能的重要因素。本论文重点是研制出高活性和高选择性的苯选择加氢制环己烯的催化剂,探索不同制备方法和制备条件对催化剂性能的影响。分别应用了浸渍法、共沉淀法和化学还原法制备苯选择加氢催化剂,并对低级一元醇有机添加剂、预处理、化学还原法的还原条件和载体等分别展开了具体的探究。采用KBH4低温还原制备的纳米钌负载在二氧化锆上的催化剂,在苯转化率为66%时,环己烯的选择性达到65%,环己烯的最高收率可达到43%。研究表明单斜相ZrO2能显著提高催化剂催化苯选择加氢的能力,且探讨出制备纯粹单斜相ZrO2的条件是:以ZrO(NO3)2·2H2O为原料,水热合成18h,水洗数次,然后少量无水乙醇洗涤,干燥。
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