【摘 要】
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水是生命中不可或缺的自然资源之一。金属含氧阴离子由于其高持久性、流动性和毒性而对人类健康和自然环境构成严重威胁,有效地去除此类污染物已成为一个至关重要的问题。目前,吸附去除是净化受污染水体最有前途的方法之一。因此,新型吸附材料的开发引起了人们的广泛关注。金属-有机骨架（MOFs）具有孔隙率可调、比表面积大、官能团丰富等优点,是传统吸附剂所无法比拟的。为解决金属含氧阴离子对水生环境构成的严重危害,本
【基金项目】
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国家自然科学基金（51878023,21806008）; 北京市自然科学基金（8202016）; 北京市属高校高水平教师队伍建设支持计划长城学者培养计划（CIT＆TCD20180323）; 北京市属高校高层次人才引进与培养计划和创新团队与教师职业发展计划（IDHT20170508）; 北京百千万人才工程培养经费（2020A27）
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水是生命中不可或缺的自然资源之一。金属含氧阴离子由于其高持久性、流动性和毒性而对人类健康和自然环境构成严重威胁,有效地去除此类污染物已成为一个至关重要的问题。目前,吸附去除是净化受污染水体最有前途的方法之一。因此,新型吸附材料的开发引起了人们的广泛关注。金属-有机骨架（MOFs）具有孔隙率可调、比表面积大、官能团丰富等优点,是传统吸附剂所无法比拟的。为解决金属含氧阴离子对水生环境构成的严重危害,本文设计并合成了几种MOFs及其复合材料,以高铼（Ⅶ）酸根和钒（Ⅴ）酸根为目标靶物,探究其吸附性能,并通过一系列表征分析得出相应的吸附机理。本论文的实验结果如下:1.选用甲酸作为调节剂通过水热法成功制备出纯净的且呈现六棱柱状规则的BUC-17晶体颗粒,通过X射线单晶体衍射仪以及粉末X射线衍射证明合成出的材料为阳离子型MOFs材料BUC-17,并探究其对放射性核素TcO4-的非放射性替代物ReO4-的吸附性能。实验结果表明,BUC-17是去除ReO4-的高效吸附剂,在298K的条件下最大吸附量超过已报道的大部分同类型吸附剂达到401.9 mg g-1。在较宽的pH值范围（4～10）和过量共存离子（SO42-、NO3-等）存在下均表现出出色的去除效果。在SPE小柱中填充BUC-17粉末用于连续去除ReO4-溶液,为实现大规模应用提供了可能。最后通过XPS分析等表征,提出可能的吸附机理。2.为了进一步降低MOFs材料的合成成本,将材料应用于解决实际水环境中存在的污染问题。本章选择能耗更少的室温法制备绿色经济的Fe基MOFs材料MIL-88A（Fe）,探究MIL-88A（Fe）对钒（Ⅴ）酸根的吸附性能。实验结果表明,MIL-88A（Fe）是良好的除V（V）吸附剂,对于实际地下水中低浓度的V可吸附至中国饮用水限值之下。吸附过程符合伪二级动力学模型和Langmuir等温线模型,在298 K的温度下最大吸附量可达170.36 mg g-1。且在较宽的pH值范围（3～11）和共存离子（SO42-、NO3-、Cl-）存在下均表现出出色的去除效果。最后,通过在SPE小柱中填充MIL-88A（Fe）粉末用于连续去除V（Ⅴ）以了解其在工业应用中的价值。该研究为实际V污染地下水的修复提供了可能。3.为了进一步提升材料的实际应用价值,提升吸附性能。采用原位合成法将MIL-88A（Fe）成功负载在脱脂棉上得到MIL-88A（Fe）/棉花复合材料,该方法在前人的基础上进行了修改,所得到的复合材料的负载量高达100～120 mg g-1,将其作为吸附剂探究对钒（V）酸根的吸附性能。结果表明,MIL-88A（Fe）/棉花在298 K时对V（V）的最大吸附容量为269.70 mg g-1,远超过粉体材料的170.36 mg g-1。此外,MIL-88A（Fe）/棉花在较宽的pH值范围（3～11）以及共存离子（SO42-、NO3-、Cl-等）存在的条件下表现出出色的去除效果。吸附后的模拟的攀枝花实际废水中V的浓度可达到中国饮用水标准。最后,采用固定床小柱实验对比了 MIL-88A（Fe）/棉花在纯水以及自来水中的去除效果。本研究进一步推动了 MOFs材料在修复实际V污染地区地下水领域的应用。
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