低温SCR催化剂的研发是目前烟气脱硝领域的研究热点。铁基催化剂凭借其绿色无毒、价格低廉、高N₂选择性等优点成为极具潜力的SCR催化剂,但其低温活性不能满足工业的需要。本文利用SAPO-11分子筛能够很好的分散活性组分和拥有规整的中孔孔道结构、合适的酸性等性质,制备出了高分散的Fe₂O₃/SAPO-11催化剂,研究了其脱硝性能,对其结构和性质进行了分析,从元素掺杂方面来优化其低温脱硝性能和抗中毒性能,探讨了提升抗SO₂中毒能力的关键因素。首先,采用均匀沉淀法、乙醇辅助浸渍法以及浸渍法制备了一系列不同铁负载量的催化剂,考察不同制备方法对Fe₂O₃/SAPO-11催化剂低温脱硝性能的影响。研究结果表明,均匀沉淀法是最适合此体系的方法,用其制备的高分散30%-Fe₂O₃/SAPO-11-HP催化剂拥有最佳的低温活性,在240³00℃温度范围内,NO_x的转化率超过了90%,整个温度测试区间内拥有接近100%的N₂选择性。Fe₂O₃主要以高分散的形式存在于载体上,表面暴露更多的Fe₂O₃和更高比例的四面体配位Fe³⁺、具有较好的氧化还原能力、丰富的弱酸位和中强酸位数量以及适宜的酸强度是30%-Fe₂O₃/SAPO-11-HP催化剂拥有较好的低温SCR活性的重要原因。其次,着重研究了Ce的掺杂量对Fe₂O₃/SAPO-11催化剂低温脱硝性能的影响。研究表明,Ce的最佳掺杂量为0.125,Fe_0.875Ce_0.125O_x/SAPO-11催化剂的NO_x转化率在220℃时达到90%,在220³00℃范围内,保持90%以上的NO_x转化率,在260℃达到99%的最佳NO_x转化率。Ce元素的掺杂可以促进Fe元素的分散,调变活性物种的氧化态和催化剂的氧化还原能力。再次,在最佳Ce的掺杂量的基础上,基于离子极化理论筛选了Ce、Cu、Co作为掺杂元素以提高Fe₂O₃/SAPO-11-HP催化剂的活性和抗硫水性能。结果显示,Ce、Cu、Co的掺杂总体上都可以提高催化剂的活性,其提高顺序为Cu>Ce>Co。其中,Fe_0.875Cu_0.125O_x/SAPO-11-HP催化剂在210³00℃范围内,保持90%以上的NO_x转化率。三者提高活性的方式不同,Ce提高了Fe作为活性位的贡献;Cu、Co降低了Fe作为活性位的贡献,通过自身的贡献来提高活性,其中又以Co对Fe的降低作用更加明显。在SO₂中毒测试中,Fe₂O₃/SAPO-11、Fe_0.875Ce_0.125O_x/SAPO-11、Fe_0.875Cu_0.125O_x/SAPO-11、Fe_0.875Co_0.125O_x/SAPO-11催化剂的活性在150min内分别下降了36.27%、23.33%、41.32%、53.26%,抗SO₂能力大小与Fe活性位对反应的贡献大小顺序一致。虽然Ce、Cu、Co都能优先与反应气氛中的SO₂结合,减少Fe原子的硫酸化,验证了离子极化理论在该体系抗SO₂中毒方面具有一定的适用性,但只有Ce的掺杂提高了催化剂的抗SO₂中毒能力。这说明提高催化剂抗SO₂中毒能力的关键不仅在于保护活性中心,减少其硫酸化,更在于提高活性位对反应的贡献。最后,研究了Ce掺杂对Fe₂O₃/SAPO-11-HP催化剂单独抗H₂O和同时抗SO₂和H₂O的中毒性能。H₂O对催化剂的中毒作用较弱且是可逆的。H₂O和SO₂对催化剂的中毒作用存在协同效应,可能主要受SO₂中毒的影响。Ce的掺杂能够提高催化剂单独抗H₂O和同时抗SO₂和H₂O中毒性能。