稻壳预负载二氧化钛复合体的合成和光催化性能研究

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采用溶胶凝胶法,以钛酸四丁酯、稻壳(RH)和六亚甲基四胺为主要反应物,在一定煅烧温度和时间下,成功合成稻壳预负载Ti02复合体(RH/TiO2)和氮掺杂稻壳预负载Ti02复合体(N/RH/TiO2)光催化材料,通过综合热分析(TG-DSC)、X-射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、BET比表面积(BET)、傅立叶变换红外光谱(FT-IR)和紫外可见吸收光谱(UV-Vis)对复合体催化材料进行了相应的结构表征和检测,在此基础上还分别进行了紫外光和可见光条件下的光催化性能实验,并对RH/TiO2复合体的制备和光催化过程中的重要因素(煅烧温度、煅烧时间、表观酸度、甲基橙溶液初始pH值、甲基橙溶液初始浓度、循环使用)分别进行了探讨,得到以下主要结论:(1) RH/TiO2复合体和N/RH/TiO2复合体光催化材料分别具有较好的紫外光、可见光催化性能,作为一种新型的催化剂材料,具有较大的生产和使用价值。(2)在RH/TiO2复合体和N/RH/TiO2复合体中,RH预负载操作,能有效抑制晶体的生长,使晶粒尺寸维持在较小范围(10nm-25nm)内;能使Ti02颗粒均匀分布在其骨架表面,避免了硬团聚现象的出现;能增大样品的比表面积,提高吸附性能,促进光催化反应速率的提高;能提高样品对紫外光区的吸收强度。(3)煅烧温度、煅烧时间、表观酸度、溶液初始pH值、溶液初始浓度和循环使用均为影响复合体催化剂光催化性能的重要因素。(4)当煅烧温度在500℃左右,煅烧时间3h-4h,RH/TiO2复合体材料的表观酸度在6.20左右,甲基橙溶液初始pH=5.0和初始浓度为15mg/L时,光催化过程具有最佳反应条件;在催化剂循环使用5次后,仍然保持着良好的光催化性能和较高的光反应速率。(5)600℃1h下制备的RH/TiO2复合体催化剂具有较大的比表面积和平均孔径,表明该催化剂样品材料具有很好的吸附性能,对甲基橙溶液的吸附过程满足Freundlich等温吸附模型;制备的RH/TiO2和N/RH/TiO2复合体的吸附量分别可达6.45mg/g和8.87mg/g。(6)对RH/TiO2复合体进行N掺杂后,可以从一定程度上缩短晶体形成所需时间;抑制晶体类型从锐钛矿向金红石的转变;催化剂结构中出现Ti-O-Si键;促使催化剂材料对光的吸收向可见光部分发生红移,N/RH/TiO2复合体具有较好的可见光催化性能;在可见光下对甲基橙溶液的降解过程为一级反应动力学过程,相应的光反应速率常数可达0.0143min-1。
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