【摘 要】
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近年来,铅基钙钛矿太阳能电池因其优异的光电性能而受到光伏领域内的广泛关注,其效率从2009年的3.8%迅速飙升到2021年的25.7%,但铅基钙钛矿中铅的毒性对环境存在着潜在的危害。锡基钙钛矿由于具有无（低）毒性、较小的光吸收带隙、高电荷载流子迁移率等优点,因此被认为是最有前景的铅基钙钛矿替代物之一。然而,其最高光电转换效率为14.81%,仍与锡基钙钛矿太阳能电池理论值（33.4%）相差甚远。相对
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近年来,铅基钙钛矿太阳能电池因其优异的光电性能而受到光伏领域内的广泛关注,其效率从2009年的3.8%迅速飙升到2021年的25.7%,但铅基钙钛矿中铅的毒性对环境存在着潜在的危害。锡基钙钛矿由于具有无（低）毒性、较小的光吸收带隙、高电荷载流子迁移率等优点,因此被认为是最有前景的铅基钙钛矿替代物之一。然而,其最高光电转换效率为14.81%,仍与锡基钙钛矿太阳能电池理论值（33.4%）相差甚远。相对较低的效率主要是因为锡基钙钛矿材料中Sn2+易氧化以及薄膜结晶速率过快等因素引起的。基于此,本文采用绿色抗氧化剂—表儿茶素和层压退火方法制备了抗氧化能力强、较少孔洞的高质量PEA0.15FA0.85Sn I3薄膜,并获得了性能优异的锡基钙钛矿太阳能电池。本论文的主要研究内容如下:1.针对Sn2+易氧化的问题,采用绿色添加剂表儿茶素作为锡基钙钛矿的抗氧化剂,有效提升了锡基钙钛矿薄膜的化学稳定性。此外,表儿茶素的引入,显著减少了薄膜的针孔,增强了薄膜的光吸收,降低了薄膜的缺陷态密度,从而抑制了载流子的非辐射复合。最终,含有表儿茶素抗氧化剂的器件实现了16.07 m A/cm~2的短路电流密度,获得了6.01%的光电转换效率。2.针对锡基钙钛矿薄膜结晶速率过快的问题,采用层压退火法控制了有机溶剂二甲基亚砜（DMSO）的挥发速率,进而调控了锡基钙钛矿薄膜的生长结晶动力学过程。结果表明,层压退火法不仅优化了PEA0.15FA0.85Sn I3薄膜的结晶性和表面质量,并且还减少了薄膜的缺陷态密度。最终器件获得了0.63 V的开路电压和7.10%的光电转换效率。本工作采用绿色抗氧化剂结合层压退火方法来调节锡基钙钛矿薄膜生长和结晶动力学并显著提高了材料稳定性和器件性能,为实现高效稳定的无铅钙钛矿太阳能电池提供了新的思路。
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