【摘 要】
:
随着全球现代化、工业化进程的不断推进,各类行业迅猛发展,以满足人类生产、生活需求,但是迅速发展的经济社会是以牺牲能源和环境为代价的。为解决能源短缺和环境污染的难题,研究者付出诸多心血,也取得了极大的进展,而光催化技术就是其中之一。光催化技术可将太阳能转化为清洁能源—氢气,也可将环境中的污染物降解为无毒无害的物质。此外,光催化技术在二氧化碳还原、消毒杀菌等领域也有广泛的应用。石墨相氮化碳(g-C3N
论文部分内容阅读
随着全球现代化、工业化进程的不断推进,各类行业迅猛发展,以满足人类生产、生活需求,但是迅速发展的经济社会是以牺牲能源和环境为代价的。为解决能源短缺和环境污染的难题,研究者付出诸多心血,也取得了极大的进展,而光催化技术就是其中之一。光催化技术可将太阳能转化为清洁能源—氢气,也可将环境中的污染物降解为无毒无害的物质。此外,光催化技术在二氧化碳还原、消毒杀菌等领域也有广泛的应用。石墨相氮化碳(g-C3N4)由于其优异的物理化学稳定性以及对可见光响应等优势而被广泛应用到光催化领域,但是g-C3N4比表面积小、光生载流子复合快的问题仍然难以解决。本文以g-C3N4为研究主体,为改善其光催化性能,对其进行了以下几方面的研究:(1)采用密排Si O2微球作为硬质模板,反应的前驱体材料选用三聚氰胺,利用气相沉积法制备出反蛋白(IO)结构的g-C3N4光催化剂材料。通过实验发现IO g-C3N4光催化剂的析氢速率为21.22μmol·h-1,几乎是体相g-C3N4析氢速率(3.65μmol·h-1)的6倍。这是源于:IO g-C3N4的比表面积是450.2 m2?g-1,约为体相g-C3N4(13.8 m2?g-1)的33倍,多孔结构的存在为催化反应提供了更多的反应活性位点。由于部分有序多孔结构的多重散射效应,可以更好的进行光捕获并且可以提高传质能力。层间距的减小也提高了光生载流子的分离效率,表面形成的氮空位增加了局部电子密度,从而可进一步抑制电子空穴对的复合。该工作为结构设计和光催化性能提高做出了重要贡献。(2)采用水热法以六水合硝酸钴和IO g-C3N4作为反应前驱体材料,制备了阶梯型(S)Co3O4/g-C3N4(Co3O4/g-CN)复合光催化剂材料,并通过实验研究多个复合比例对Co3O4/g-CN复合光催化剂性能的影响。实验发现1 wt%Co3O4/g-CN复合光催化剂表现出最好的光催化析氢活性(析氢速率为57.71μmol·h-1)。这源于:阶梯型异质结的构建显著地提高了电荷分离效率,赋予Co3O4/g-CN复合光催化剂强氧化还原能力。当Co3O4/g-CN复合光催化剂受光激发电子跃迁到导带,Co3O4导带上的光生电子与g-C3N4的价带上的空穴复合,g-C3N4导带上的光生电子和Co3O4价带上的空穴留存下来,因此具有强的氧化还原能力,从而提高其光催化分解水产氢活性。(3)利用乙二醇将Pt还原到二氧化硅的密排模板上,之后利用化学气相沉积和刻蚀的方法,得到内表面负载有Pt纳米颗粒的具有反蛋白结构的IO Pt-g-C3N4光催化剂。研究了Pt纳米颗粒负载量对光催化产氢性能的影响,发现IO1.2 wt%Pt-g CN具有最优的光催化性能,产氢速率达到220.48μmol·h-1,几乎是体相g-C3N4析氢速率(3.65μmol·h-1)的60倍。还研究了Pt纳米颗粒负载位置对光催化性能的影响,发现在Pt负载量相同的情况下,利用光还原方法将Pt纳米颗粒随机负载到IO g-C3N4表面(IO 1.2 wt%Pt-g CN-R)的光催化析氢速率仅为150.2μmol·h-1。这源于:IO g-C3N4内表面为内凹结构,相较于外表面具有更大的电子密度,从而有助于光生电子在负载于内凹表面的Pt纳米颗粒表面富集。此外,入射光子在多孔结构内部的多次散射和反射,会增加孔内壁光生载流子的数量,而将Pt纳米颗粒负载到多孔内壁会促进光生载流子参与到水还原产氢的反应过程中。另外,由多孔构筑的孔道结构有助于反应物的传质过程。这些因素的协同作用,赋予Pt/IO g-C3N4高的光催化裂解水产氢性能。
其他文献
热塑性聚氨酯弹性体(TPU)是一种由软段和硬段组成的多嵌段共聚物,具有独特的微相分离结构,兼具塑料和橡胶的特性。凭借出色的物理和化学性能,TPU已被广泛用于多个领域。但其不足之处在于纯TPU的性能具有单一性,限制了它在更广阔领域的应用。为进一步拓宽TPU的应用范围,本文针对近年来二维纳米材料领域的研究热点——MXene材料,通过不同的加工方法对TPU/MXene复合材料进行结构设计,并研究了MXe
大数据时代的到来,为深度学习的发展迎来了新的契机,不断增加的样本量使深度学习模型预测的准确率不断提高。但问题也随之而来,随着模型结构的复杂度和参数量的增加,训练时间也不断变长,即使使用GPU也逐渐无法满足速度上的要求,因此单机情况下的空间容量不足和训练周期长等问题,受到了研究人员越来越多的关注。为了解决单机情况下空间容量不足和训练周期长的问题,本文通过数据转换、数据切分、梯度累加、稀疏化压缩等技术
作为决定工件质量最重要的一个环节,磨削环节的质量高低对整个加工过程起到关键作用,高质量的加工不仅可以提升产品精度,降低工件的残次率,还能通过主动测量技术和尺寸预测功能来简化加工流程,提升加工的智能化程度。作为一种可以嵌入式的自动化加工控制仪,磨加工主动量仪是一种包含了了智能控制测量、误差信号反馈和信号采集功能的自动化加工仪器。在现有条件下磨加工主动量仪虽然可以实现部分形位的主动测量和部分参数的人工
心血管疾病已成为全球公共卫生的一大威胁,支架介入是目前治疗心血管疾病的有效方法之一。镁合金作为新型生物可降解金属,在心血管支架方面有很大潜在应用。目前临床上使用的可降解镁合金支架仍受限于降解速率过快和表面内皮化延迟。为了解决镁合金表面内皮化延迟的问题,在ZE21B表面制备了HA-ASTA涂层,该涂层Mg F2作为耐蚀层,多巴胺聚合薄膜(PDA)作为粘结层,选取HA作为ASTA的溶剂将虾青素(AST
目的 了解普通初高中在校生电子烟的使用情况,探究中学生尝试使用电子烟的影响因素,为预防青少年使用电子烟以及为电子烟监管提供科学建议。方法 采用多中心分层整群抽样在上海市、广州市和成都市的普通初中和高中在校生中选取调查样本。采用学生自填式纸质问卷收集数据,使用Epidata 3.1录入问卷并用SPSS20.0对数据进行单因素和多因素统计分析。结果 共回收有效问卷2 405份,有效率97.9%。2 2
高炉出铁沟用Al2O3-SiC-C质浇注料含有的C在高温下很容易发生氧化,这会使浇注料的抗氧化性、抗热震性等降低。研究表明,红柱石骨料(D59:Al2O3=59.10 wt%)的引入能够提高浇注料的抗氧化性,这是因为红柱石高温分解挤出的玻璃相堵塞浇注料的气孔,阻碍氧气向浇注料内扩散,从而提高了浇注料的抗氧化性。然而,已有研究用的是高品级红柱石,而不同品级红柱石中的杂质含量对红柱石莫来石化后玻璃相量
北京正负电子对撞机Ⅱ(BEPCⅡ)是用于研究τ-粲物理的大型对撞机,为我国高能物理实验的发展作出了不可磨灭的贡献。北京谱仪Ⅲ(BESⅢ)是与BEPCⅡ相匹配的高精度通用探测器系统,主漂移室(MDC)是BESⅢ的粒子径迹探测器。由于长期处于高本底环境下,MDC的内径迹室出现了老化问题,性能急剧地下降。为了避免内径迹室失效的风险,一项基于单片有源像素探测器(MAPS)的漂移室内室升级预研方案被提出。该
TiO2以优异的光学透过率、高折射率、高介电常数、化学稳定性、较好的附着力和寿命以及光催化性能等,被应用于环保和建筑等领域。然而TiO2的禁带宽度限制了其光谱响应范围在紫外光区,并且在红外光区的反射率较低,达不到低辐射节能的需求。本文在研究TiO2薄膜及其它单层薄膜光学性能的基础上,设计并用磁控溅射法成功制备了TiN/Ag/Cu2O/TiO2复合膜。采用X射线衍射(XRD)、原子力显微镜(AFM)