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纳米半导体材料在光催化降解有机污染物方面具有良好的应用前景,因此寻找一种简易、价廉制备性能优异、环境友好的半导体光催化剂的方法,是目前环境研究领域中一项迫切需要解决的课题。纳米氧化锌(ZnO)作为半导体光催化材料,在环境修复中具有潜在的应用,然而纳米ZnO在实际光催化应用中存在一些问题,如光谱响应范围主要集中在紫外区,对可见光利用率不高。如何扩大其光谱响应范围,提高对可见光的利用率,这也是半导体ZnO在光催化方面当前的研究热点之一。
本文合成了微/纳米结构的多孔ZnO棒,并对其进行了贵金属(Ag)及尖晶石(ZnFe2O4)的复合,以及实验参数的优化和生长机理的探讨,着重对其光催化性能进行了研究。主要结果如下:
1、发展了热处理辅助溶剂热法,成功地制备出由颗粒组成的微/纳米结构的多孔ZnO棒,颗粒之间分散着具有孔径方向分布特点的纳米孔洞。进而对其形成机制进行了研究。此外,通过对多孔棒的光催化性能进行研究,发现与对比样品(如ZnO纳米棒,工业ZnO颗粒,P25等)相比,微/纳米结构的多孔ZnO棒有较好的光催化性能及稳定性,这与其特殊的微/纳米结构及双孔径分布有关。
2、发展了可见光光致还原法,实现了贵金属对于氧化锌结构的沉积改性,在不破坏原多孔ZnO纳米棒形貌的基础上,成功合成了微/纳米结构的银/氧化锌(Ag/ZnO)复合材料。同时,探讨了不同Ag负载量对纳米复合结构的光催化性能的影响,发现与多孔氧化锌纳米棒相比,纳米复合Ag/ZnO材料在可见光下光催化性能有很大提高。这是由于贵金属沉积于半导体催化剂,形成的肖特基势垒,有效地抑制了电子和空穴的复合,进而改善其光催化活性。这种简易、低廉且高效的负载银的复合方法,可以被广泛应用到其他半导体材料上,用来提高可见光利用率,且不破坏复合前材料的特殊结构。
3、发展了热处理辅助浸渍法,实现了尖晶石结构材料与半导体材料(ZnFe2O4/ZnO)的有效复合,探讨了复合材料的形貌演化规律及其形成影响因素。我们发现Zn/Fe摩尔比直接影响ZnFe2O4/ZnO复合物的量以及产物形貌,而退火温度直接影响ZnFe2O4的形成与颗粒尺度的大小。此外我们还研究了不同退火温度及Zn/Fe摩尔比的产物在可见光下的光催化性能,结果表明,其在可见光下对甲基橙(MO)具有良好的光降解效率。这是由于ZnO和ZnFe2O4的禁带宽度之间存在差异,使光生电子聚集在ZnFe2O4的导带,而空穴聚集在ZnO的价带,光生载流子得到充分分离,大大提高了光降解效率。