【摘 要】
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质子交换膜燃料电池（PEMFCs）因其低碳、环保、高效的特性引起了人类极大关注。然而其阴极所用的Pt基氧还原反应（ORR）催化剂受到了Pt资源匮乏且成本高昂的限制,因此不得不开发非贵金属催化剂（NPMCs）来替代Pt基催化剂,Fe-N-C催化剂因其独特的结构和优异的ORR活性而被重视。离子液体（ILs）已经被发现在催化剂合成中具有掺杂剂、造孔剂等作用,还能抑制金属团聚和碳材料烧结。本文对比了阳离子
【基金项目】
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国家自然科学基金地区科学基金项目（编号:51864024）低配位数位点修饰核-壳结构催化剂及其氧化还原反应过程研究；
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质子交换膜燃料电池（PEMFCs）因其低碳、环保、高效的特性引起了人类极大关注。然而其阴极所用的Pt基氧还原反应（ORR）催化剂受到了Pt资源匮乏且成本高昂的限制,因此不得不开发非贵金属催化剂（NPMCs）来替代Pt基催化剂,Fe-N-C催化剂因其独特的结构和优异的ORR活性而被重视。离子液体（ILs）已经被发现在催化剂合成中具有掺杂剂、造孔剂等作用,还能抑制金属团聚和碳材料烧结。本文对比了阳离子相同,阴离子不同的两种ILs（1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐（[BMIM]BF4））和1-丁基-3-甲基咪唑双三氟甲磺酰亚胺盐（[BMIM][TF2N]）在催化剂合成中对催化剂形貌、金属颗粒尺寸和性能的影响。（1）首先以[BMIM]BF4、（二茂铁基甲基）三甲基碘化铵(C14H20Fe IN)和少层氧化石墨烯为前驱体,通过简单的一锅法热解、酸洗、退火等工艺制备出了高活性N、S和F共掺杂Fe-N-C催化剂。该催化剂具有高的比表面积(1108.23m~2 g-1)、丰富的介孔结构、细小且分散的碳包覆Fe基纳米颗粒以及杂原子和Fe-Nx等活性位点。由于这些优异的性质使其在碱性条件下具有与商业Pt/C相似的电催化活性和显著优于商业Pt/C动力学性能。（2）然后,将[BMIM][TF2N]、少层氧化石墨烯、C14H20Fe IN和三聚氰胺作为前驱体,以同样工艺制备了N、S和F共掺杂的Fe-N-C催化剂。其具有较大的比表面积(731.44 m~2 g-1)、多孔结构、碳包覆结构和适当高的石墨化程度以及丰富的S、F、吡啶N、石墨N和Fe-Nx等活性位点。丰富的活性位点和良好的形貌使所制得的催化剂在碱性条件下的ORR活性和稳定性明显优于Pt/C。同时,在酸性条件下该催化剂表现出与Pt/C相似的ORR活性和更好的耐久性。虽然[BMIM][TF2N]衍生催化剂的比表面积比[BMIM]BF4衍生的小,但其活性位点含量最高,故具有最有的ORR活性。ILs不仅抑制了Fe及其化合物的团聚和石墨烯的烧结,而且起到了杂原子掺杂和碳包覆的作用。同时还不同程度地增加了催化剂的比表面积、孔结构和石墨化程度。与非离子液体衍生的催化剂相比,ILs衍生的催化剂都具有更好的电催化性能。但由于ILs的阴离子不同,会导致催化剂的性能存在一定差异。本文提出的策略具有简单,高效,成本低,易于大规模生产等优点,为制备高性能的Fe-N-C催化剂提供了新的思路。
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