新型炭膜研制及气体分离性能研究

来源 :河北联合大学 | 被引量 : 2次 | 上传用户:Gemini
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在未来几十年气体分离膜的工业化市场需求将大幅增长,这种扩张在很大程度上取决于高效膜的持续发展。当前聚合物膜受限于渗透性和选择性的关系,制约了其在气体分离领域的应用,由此无机膜脱颖而出。炭膜是用于气体分离的一种高效节能新型材料,是一种多孔无机膜。性能优良的炭膜是由聚合物在适宜的热解条件下制备而成。在新时代气体分离膜技术下炭膜正变得越来越重要,由于它们在腐蚀性和高温操作条件下具有较高的选择性、渗透性和稳定性。此外,炭膜在气体分离中具有极大的工业化应用潜力。以商用聚醚酰亚胺(PEI)作为前躯体,采用经过ZrO2-Al2O3复合溶胶修饰的陶瓷氧化铝为多孔复合膜基体、涂覆法制备聚合物膜,在空气中预氧化处理后,经高温炭化制备出气体分离炭分子筛膜。考察了支撑体性能、前躯体的质量分数及涂覆次数、预氧化条件和炭化温度对PEI基炭膜的气体分离性能的影响,确定制备炭膜的最佳制备工艺。为了考察炭化温度对炭膜结构和气体分离性能的影响,采用热重分析(TG)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、拉曼光谱(Raman)、X-射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)和气体渗透等测试手段,对热解过程聚合物膜热稳定性、炭膜化学结构、炭微晶结构及石墨化进程、微观形貌和气体分离性能进行了系统研究。结果表明,不同的炭化温度对所形成炭膜表现出不同物理和化学结构、炭结构和孔结构,最终影响炭分子筛膜的气体渗透性和分离选择性。为了进一步改善炭膜气体分离性能,分别掺杂3A分子筛和四乙氧基硅烷(TEOS)对PEI基炭膜进行杂化改性研究,结果表明,经改性后的杂化炭膜改善了成膜性能和气体的渗透选择性。在炭化温度为600℃,3A/C杂化炭膜的H2/N2和CO2/N2的理想分离系数分别为13和5.2,而Si/C杂化炭膜的H2/N2和CO2/N2的理想分离系数分别达到21.97和7.14,远大于努森扩散下的理论系数,表明是按分子筛分的机理进行气体分离。此外,分别采用XRD、SEM-EDS和气体渗透等测试手段对杂化膜进行了表征。
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