电场操控单层氧化石墨烯光谱特性的研究

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自2004年被发现以来,石墨烯因其独特的物理化学性质而成为国际研究热点。由于石墨烯苯环中六个碳原子都有一个未成键的价电子,可以在碳原子网格中自由移动,这种特殊结构直接导致石墨烯的导带和价带在费米面交叠,使得石墨烯呈现出奇特的电学、力学和光学性质。作为石墨烯最重要的衍生物,氧化石墨烯被大量应用于高纯度、高产率的石墨烯制备与复合功能材料合成,由于其与石墨烯具有类似的二维结构和独特的物理化学特性,已经受到科学界的广泛关注。氧化石墨烯中大量极性含氧官能团的加入使其具有绝缘体的性质,从而限制了其在电学和力学方面的应用。然而由于含氧官能团形成的sp3电子轨道和碳原子形成的sp2电子轨道共存的结构特征,使其在光学与光化学方面具有重要的应用价值。目前,氧化石墨烯优良的光电性质已被广泛应用于微型电子器件、新型激光吸收介质、光电探测器以及储能材料等领域。本文通过建立分析氧化石墨烯电子态密度分布的理论模型,研究氧化石墨烯在外电场作用下透射及荧光成像和光谱的变化特性,利用电场诱导含氧官能团产生的极化效应使得由sp3碳团簇形成的电子局域态密度发生变化,从而改变氧化石墨烯的光学性质;通过施加周期电场实现了外电场对单层氧化石墨烯光电性质的可逆操控。  本论文工作的创新点:  1.首次提出利用外电场操控单层氧化石墨烯的透射及荧光光谱特性,利用共聚焦光学扫描显微技术发现其透射及荧光光谱在外电场作用下的可逆变化,透射光谱的调制深度可达25%。研究发现单层氧化石墨烯的光学性质具有区域各向异性的特点,同时各区域对外电场操控的响应特性不同。结果表明单层氧化石墨烯中的极性含氧官能团种类及数量的差异,使得外电场能够有效操控单层氧化石墨烯的透射及荧光光谱特性。  2.提出外电场操控单层氧化石墨烯物理特性的理论模型,通过第一性原理计算了电子局域态密度在含氧官能团电场极化效应影响下的变化。实验证明通过荧光强度直接观测单层氧化石墨烯的电子局域态密度分布,外电场能够直接操控电子局域态密度的分布,从而改变氧化石墨烯的光学性质。  3.研究了单层氧化石墨烯拉曼光谱中 D带和 G带相对强度在外电场作用下可逆的变化与开关特性。由碳原子形成的D带和由含氧官能团形成的G带的相对比值大小(ID/IG)在单层氧化石墨烯中体现了sp2团簇和sp3团簇的混合无序度,这种外电场对拉曼光谱中ID/IG的可逆改变展示了含氧官能团在电场中的极化效应。在外电场作用下实现拉曼共振荧光的可逆操控与光学开光(100%关断)。
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