碱金属对催化剂脱硝活性的影响及其本征动力学研究

来源 :北京化工大学 | 被引量 : 7次 | 上传用户:dancy_y
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我国的大气污染属于煤烟型污染,主要是由于燃煤电厂尾气中含有大量的二氧化硫和氮氧化物所致。氨选择性催化还原(SCR)技术是有效的脱硝技术,该技术的关键是开发合适的SCR催化剂。V-W/TiO2催化剂以其优良的脱硝性能得到了广泛的应用,但是该催化剂在排烟温度(413K-493K)下脱硝效果不佳。V2O5/AC催化剂既有传统钒基催化剂的优良性能又结合了活性炭的特性使得该催化剂在排烟温度下便具有较好的催化活性。当催化剂在处理真实烟气时催化剂会受到烟气中的碱性粉尘的影响而使脱硝活性降低,为使该催化剂能够实现工业应用,本论文研究碱金属对V2O5/AC催化剂的影响并从动力学角度就该影响作出了解释,为缓解碱金属对催化剂的影响作出指导。此外,本论文还研究了反应器的3D数学模型。具体的研究内容如下:1、以研磨后的蜂窝状活性炭颗粒为载体用等体积浸渍法将活性组分V205负载到AC载体上制备出V2O5/AC催化剂,再用等体积浸渍法将K2S04负载到制备好的V2O5/AC催化剂上,根据K2SO4负载量的不同制备出K0.5-V2/AC、K1-V2/AC、K2-V2/AC催化剂。对活性炭颗粒以及kx-V2/AC催化剂进行BET.XPS测试。BET结果表明K2SO4能够阻塞催化剂孔道;XPS结果表明经预硫化处理后催化剂表面形成了SO42+。2、催化剂经预硫化处理后再进行消除内外扩散实验后确定催化剂本征动力学实验的实验条件为:催化剂质量:0.35g,粒径为:0.2-0.3mm,反应温度:413-493K,气体总流量:400m1·min-1,氨氮比M:0.81-1.31。3、选择了五种动力学模型并根据本征动力学的实验数值以及各模型的表达式与固定床积分反应器表达式求解出了各模型中的参数。经验证Eley-Rideal模型和幂级数模型的求解结果与实验结果最为接近,而幂级数模型不能反映催化剂的表面现象,因此选择Eley-Rideal模型来解释碱金属对催化剂的影响。由求解的Eley-Rideal模型参数可以发现,随着K2S04负载量的增加模型中的活化能Ea逐渐变大,这就说明K2SO4是通过增大反应的活化能来影响V2O5/AC催化剂的脱硝活性的。4、将反应器和结构化催化剂划分网格后带入到FLUENT中并依据四种模型的参数值求解出各模型相应的模拟结果。经验证由Eley-Rideal模型求解的结果与实验值最为接近。
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