【摘 要】
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ZSM-5沸石因其独特的孔道结构、表面可调的酸性和疏水性以及优异的稳定性,在催化、吸附和分离领域具有非常广阔的应用前景,但传统的微孔结构容易产生空间位阻和扩散限制,阻碍沸石在催化领域的发展。构建具有等级结构的沸石和单晶沸石纳米片被认为是两种有效缩短客体分子扩散路径的方法,从而缓解扩散限制。然而,兼具超薄厚度和相互连通介孔结构特性的ZSM-5沸石的可控合成仍是巨大挑战。本论文针对上述问题,通过简便高
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ZSM-5沸石因其独特的孔道结构、表面可调的酸性和疏水性以及优异的稳定性,在催化、吸附和分离领域具有非常广阔的应用前景,但传统的微孔结构容易产生空间位阻和扩散限制,阻碍沸石在催化领域的发展。构建具有等级结构的沸石和单晶沸石纳米片被认为是两种有效缩短客体分子扩散路径的方法,从而缓解扩散限制。然而,兼具超薄厚度和相互连通介孔结构特性的ZSM-5沸石的可控合成仍是巨大挑战。本论文针对上述问题,通过简便高效的“渐进壁薄碱刻蚀”法制得具有高长深比、硅铝比可调、稳定性良好且单分散的等级结构ZSM-5纳米片,并考察了其在甲醇芳构化反应中的催化反应性能。具体研究结果如下:（1）采用不同有机季铵碱对板砖状ZSM-5块状晶种进行水热处理,系统考察了合成体系中有机碱的类型、碱液浓度、水热处理温度和转速对获得产物形貌的影响。结果表明,ZSM-5晶种在碱液中经历了一个渐进壁薄的过程;适宜的碱液浓度是获得充分刻蚀ZSM-5纳米片的关键;在最佳合成条件下,证实了使用有机季铵碱作刻蚀剂制备形貌完整且单分散ZSM-5纳米片的可行性。（2）采用四丙基氢氧化铵（TPAOH）溶液对不同铝含量的ZSM-5晶体进行水热处理,一步制得具有可调硅铝比和优异稳定性的单分散单晶等级结构ZSM-5纳米片（～100 nm）。结果表明,块状晶体尺寸随合成凝胶液中硅铝比的降低而降低;对于较低硅铝比（Si/Al=80）条件下,合成分子筛的过程中发生了“Kirkendall效应”,a-/c-轴壁面出现凸起结构;同时在反应液中加入少量的Na Al O2溶液发生铝化作用,可有效解决由于介观缺陷存在而导致的纳米片形貌不完整问题;TPAOH溶液的“脱硅效率”随块状ZSM-5晶种硅铝比的降低而降低。（3）通过TPAOH溶液刻蚀脱硅显著影响沸石的酸性质。相较于块状ZSM-5晶体,优化条件下合成的ZSM-5纳米片由于分子筛骨架中重新插入铝原子,具有大量的B酸位点,酸性显著增强。兼具高长深比、丰富的强B酸位和晶内介孔的单晶单分散ZSM-5纳米片在甲醇芳构化反应中表现出较高的反应稳定性、轻质芳烃（BTX）的选择性以及抗结焦性能。
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