离子液体在纳米金粒子的制备和催化性能研究中的应用

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室温离子液体可为反应提供良好的离子环境,对减少乃至消除溶剂所造成的环境污染问题,有着重要的实际意义。另一方面,大量关于纳米金粒子的研究表明,金粒子的催化活性主要取决于其粒子尺寸,而粒子的尺寸大小又与制备方法密切相关;而且,纳米金粒子在催化反应过程中容易聚集,导致其快速失活。本论文探索了离子液体在纳米金粒子的制备和催化性能研究中的应用,具体内容如下:1、合成了一系列的离子液体,以这些离子液体分别与水一起作为反应介质,应用于环氧氯丙烷的硫代反应,为合成功能化离子液体提供前驱体—环硫氯丙烷。结果表明,离子液体和水组成的催化-溶剂体系作为一种有效的反应媒介和催化剂能很好地实现环氧氯丙烷向环硫氯丙烷的转化。反应条件温和,实验过程简便。在[Bmim]PF6-H2O中15℃下反应4 h,环氧氯丙烷的转化率和其硫代产物的选择性分别高达99.1%和97.0%。而且,离子液体能够被重复使用至少4次,活性没有明显的降低。2、将环硫氯丙烷与甲基咪唑发生反应,合成了一种新型的硫醚功能化离子液体,分别在水和[Bmim]PF6中以其作为纳米金粒子的稳定剂制备了硫醚功能化离子液体固定的纳米金粒子,并用红外光谱(FT-IR)、紫外光谱(UV-vis)和透射电子显微镜(TEM)等方法对制备的纳米金粒子进行了表征。对在水相和[Bmim]PF6中所制备出的纳米金粒子进行比较,FT-IR结果表明硫醚功能化离子液体固定纳米金粒子后都仍保持离子液体的基本结构;UV-vis光谱分别在530 nm和526 nm处显示出金纳米粒子的特征吸收峰:TEM观测到[Bmim]PF6中制备的纳米金粒子具有粒径更小且分布更均匀等特点。3、将制备的纳米金粒子首次应用于苯乙烯环氧化反应中,以间氯过氧苯甲酸作氧化剂,该纳米金催化剂具有较高的催化活性,45℃反应6 h,苯乙烯的转化率和环氧苯乙烷的选择性分别为100%和88.5%,且催化剂可重复使用。
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