【摘 要】
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以NH3为还原剂的选择性催化还原（SCR）烟气脱硝技术是目前脱除烟气中NOx最有效的技术。催化剂是SCR烟气脱硝技术的核心,直接影响着整个SCR系统的脱硝效率。环境友好型Ce基催化剂因其高活性、宽温度窗口等特点受到广泛关注。燃煤电厂和垃圾焚烧电厂的烟气中含有大量的Pb,会对SCR催化剂的脱硝活性产生影响。因此本文针对Ce基催化剂Pb中毒机理以及抗Pb中毒性能展开研究,主要得到以下结果:（1）对比了
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以NH3为还原剂的选择性催化还原（SCR）烟气脱硝技术是目前脱除烟气中NOx最有效的技术。催化剂是SCR烟气脱硝技术的核心,直接影响着整个SCR系统的脱硝效率。环境友好型Ce基催化剂因其高活性、宽温度窗口等特点受到广泛关注。燃煤电厂和垃圾焚烧电厂的烟气中含有大量的Pb,会对SCR催化剂的脱硝活性产生影响。因此本文针对Ce基催化剂Pb中毒机理以及抗Pb中毒性能展开研究,主要得到以下结果:（1）对比了PbO和PbCl2对CeO2/TiO2催化剂脱硝活性的影响。两者都会导致CeO2/TiO2催化剂失活,但PbO的毒性大于PbCl2。原因如下:Pb抑制了催化剂表面Ce4+向Ce3+的转化,导致催化剂表面Br?nsted酸性位数量减少。Pb降低了催化剂表面化学吸附氧的数量,抑制了NO向NO2的氧化。这是CeO2/TiO2催化剂活性降低的两个主要原因。同时,Pb抑制了NH3在CeO2/TiO2催化剂表面Lewis酸性位上的吸附,加剧了其毒性作用。CeO2/TiO2催化剂表面的SCR反应由Eley-Rideal和Langmuir-Hinshelwood机理共同控制,Pb抑制了NH3和NOx物种在CeO2/TiO2催化剂表面的吸附,并没有改变气体的反应活性以及CeO2/TiO2催化剂的NH3-SCR反应机理。（2）考察了PbO对CeO2-MoO3/TiO2催化剂脱硝活性的影响。PbO使CeO2-MoO3/TiO2催化剂明显失活。原因如下:PbO破坏了催化剂表面Mo物种的高度分散状态,降低了催化剂表面Ce3+的浓度,进而减少了催化剂表面Br?nsted酸性位的数量。催化剂表面化学吸附氧的数量减少,抑制了NO向NO2的氧化。同时,NH3在CeO2-MoO3/TiO2催化剂表面Lewis酸性位上的吸附被明显抑制,加剧了脱硝活性的降低。CeO2-MoO3/TiO2催化剂表面的SCR反应遵循Eley-Rideal和Langmuir-Hinshelwood机理,PbO抑制了NH3和NOx物种在CeO2-MoO3/TiO2催化剂表面的吸附,但气体的反应活性以及CeO2-MoO3/TiO2催化剂的NH3-SCR反应机理并没有改变。（3）研究了W掺杂对提高CeO2/TiO2催化剂抗Pb中毒性能的影响。结果表明,W掺杂可以提高CeO2/TiO2催化剂抗Pb中毒性能。主要有以下原因:W掺杂抑制了PbO引起的CeO2/TiO2催化剂表面Ce3+和化学吸附氧浓度的降低;促进了CeO2/TiO2催化剂表面Ce4+向Ce3+的转化,提高了其氧化还原能力;提高了CeO2/TiO2催化剂的表面酸性,提供了更多NH3吸附的Lewis酸性位。
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